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介孔硅铝酸盐和二氧化铈材料的合成、表征和运用

摘要 摘要 目前,介孔材料的制备和性能研究已成为化学界和材料界研究的热点。本论文在总结当前 介孔材料的研究现状和发展动向的基础上,开展了介孔硅铝酸盐和介孔二氧化铈材料在合成和 应用方面的研究。主要内容分为以下三个部分: (1)以廉价的工业级微粉硅胶为硅源、硝酸铝为铝源,采用一步法合成了纯硅和不同硅铝 比的铝掺杂MCM.41介孔材料。利用氮气吸附,X.射线衍射(XRD),透射电镜等表征技术对 合成的材料和水热处理后的材料进行了表征。结果表明,与纯硅MCM.41材料相比,不同Si/Ai 比的AI.MCM.41材料皆具有较高的水热稳定性,推测是由于铝原子的掺入对二氧化硅骨架起 着良好的稳定作用,使得六方介孔结构在水热处理过程中得以保持。对不同硅铝比的样品进行 缓冲溶液中,Si/AI为25的样品对溶菌酶的最人吸附量高达32.58x10r6 mol/g,从而可利用其进 行蛋白质分离。此外,以纯硅和不同硅铝比的MCM.41样品为载体负载Vox,应用到丙烷脱 氢制备丙烯反应中,表现出优良的催化活性。其中,Si/A!为50的载体具有最佳的催化性能, 6000C时丙烷的转化率可达38.2%。 (2)以天然凹n棒石粘:£为原料,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,通过有机歹无机自组装 合成了具有蠕虫状形貌的介孔AI.MCM-41。通过不同的测试手段对所制各的材料进行了表征, 并提出了具有蠕虫状形貌AI.MCM.41颗粒的形成机理。该材料具有较大的比表面积(903m2儋) 有较窄的孔径分布。9000C焙烧样品也没有完全破坏其介孑L结构。此外,本文还系统的研究了 以凹凸棒石粘l:为原料合成规则介孔硅铝酸盐的适宜条件。 (3)以阴离子型表面活性剂十.。■烷基硫酸钠为结构导向剂,硝酸铈为铈源,尿素为沉淀剂, 通过水热法合成了棒状介孔二氧化铈材料。基于实验结果,对其生长机理进行了初步的推测, 认为是十二烷基硫酸根离子选择性吸附碱式碳酸铈晶粒的{lO.10)晶面(六方棱柱的各侧面), 从而限制其侧面的生长速度,使得晶粒沿轴向即【0001】晶向生长较快,最终生长成棒状单晶 其为载体制备的CuO/Ce02复合催化剂在甲苯催化氧化反应中显示了良好的催化性能。 关键词:介孔材料AI—MCM.41催化蠕虫状生长机理 自组装吸附导向剂二氧化 铈 Abstract Abstract attentionhasbeen tothe and of Recently,extensive paid preparationapplicationmesoporous andcharacterization materials.Inthis focusedoilthe of thesis,we synthesis mesoporous aluminosilicateand ceriamaterialsandalsotheir infields mesoporous applicationsincluding and arethree inthis adsorptioncatalyst.Thereparts paper: were silicaandaluminosilicatematerialswithdifferentSi/AIratios synthesizedby (1)Mesoporous direct silicaassilica surfactant

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