SSZ和RUB分子筛上甲醇制烯烃的对比研究.pdf

饭 让 掘 20l1 ChineseJournalofCatalysis Vb1．32NO．2 文章编号：0253—9837(2011)02-0293—06 DOI：10．3724／SRJ．1088201t00902 研究论文：293～298 SSZ．13和 RUB．50分子筛上甲醇制烯烃的对 比研究 李 鹏，张维萍，韩秀文，包信和 中国科学院大连化学物理研究所催 化基础 国家重点实验 室，辽 宁大连 116023 摘要 ：对 比研究 了SSZ—l3(CHA拓扑结构)和 RUB一50(LEV拓扑结构)硅铝分子筛笼大小对 甲醇制烯烃反应性能的影响，并采用 x射线衍射 、N2吸附一脱 附、固体核磁共振 、热重和紫外一可见光谱等技术对催化剂的结构及反应后的碳物种进行了表征．结果 表 明，笼尺寸较大 的SSZ一13分子筛在反应 中的稳定性和产物丙烯选择性均较高；而笼尺寸较小的RUB一50分子筛中乙烯 的选择 性较高．酸洗可 以除去分了筛中夫部分非骨架A1，且在 …定程度上改变 了分子筛 的酸性，但没有显著改变产物 中乙烯和丙烯的 相对 比例．另外，分子筛笼的大小决定了碳物种的体积，较小笼径的分子筛上可能生成较多的乙烯．因此，用于 甲醇制烯烃的分 子筛笼径大小埘调变产物中乙烯和丙烯选择性十分重要． 关键词： 甲醇：烯烃；乙烯；丙烯；SSZ．13分子筛：RUB一50分子筛 笼尺寸 中图分类号 ：0643 文献标识码：A A ComparativeStudyofM ethanoltoOlefinsoverSSZ--13andRUB-·50Zeolites LIPeng，ZHANG Weiping ，HAN Xiuwen，BAOXinhe StateKeyLaboratoryofCata{ysis．DalianInstituteofChemicalPhysics，ChineseAcademyofSciences，Dalian116023Liaoning,China Abstract：TheeffectofcagesizeonthecatalyticperformanceofSSZ．13withCHA structureandRUB．5OwithLEV sturcutrehasbeen comparativelyinvestigatedinthemethanol—to—olefin(MTO)reaction．ThezeolitestructureandcokedepositwerecharacterizedbyX—ray diffraction，N2adsorption—desorption，solid—stateNM R，thermogravimetryandUV_Visspectroscopy．Itisfound thatSSZ一13 zeolitewith largercagesizehasbetterstabilityandhigherpropyleneselectivity intheMT0 reaction．whileRUB一50zeolitewithsmallercagesizehas higherethyleneselectivity．MostofnonframeworkAlcanbeextracted andtheacidity iSalteredtosomeextentafterthezeoliteswere washedwithdiluteacid．However,thiswouldnotobviouslychangetheratioofpropylenetoethyleneintheproducts．Inaddition，thevolume ofcarbonaceousspeciesiSdependentonthezeolitecagesize．M oreethylenewouldbeproducedinthezeolitewithsmallercagesize．Thus． thezeolitecagesizeiSveryimportantinalteringtheethyleneandpropyleneselectivityin