TiO2AC光催化剂对卡马西平降解特性.docVIP

TiO2AC光催化剂对卡马西平降解特性 　　摘 要：以椰壳粉末活性炭（PAC）为载体，钛酸丁酯和乙醇为原料，采用溶胶凝胶浸渍法制备负载型光催化剂（TiO2/AC），并研究其降解模拟废水中微量污染物卡马西平的效果。结果表明：TiO2/AC对卡马西平的处理效果明显优于粉末二氧化钛（TiO2）和活性炭，TiO2/AC对卡马西平的去除率是TiO2的1.7倍。当卡马西平初始浓度为10 mg/L时， TiO2/AC的投加量为500 mg/L、TiO2的负载量为11.2%、反应pH值为7时，卡马西平去除率达到90.6%。TiO2/AC对不同初始浓度卡马西平溶液的降解过程符合准二级反应动力学，二级反应常数与浓度成反比。利用LangmuirHinshelwood（LH）模型可得出表观吸附平衡常数Ka= 9.215×103 L/mol，表面反应速率常数Kr=3.678×10-6 mol/（L·min），微波辐照是实现催化剂再生的最佳方法。 　　关键词：负载型TiO2；光催化；卡马西平；活性炭 　　中图分类号：X703.1 文献标志码：A 文章编号：16744764（2012）05012606 　　近年来，水环境生态安全性与残留药品和个人护理用品（PPCPs）的关系受到越来越多的关注[12]。环境水体中PPCPs（特别是药品）含量很低，但其对生物体或活体组织具有特定的生物效应和很强的活性，且具有生物富集和遗传效应[25]。其中，抗癫痫药卡马西平药效显著而被大量使用，由于它是含氮的杂环化合物，传统的处理工艺（如吸附、活性污泥法、生物膜、混凝）不能有效将其去除[6]，并具有一定的生态毒性，使之成为最受关注的PPCPs污染物之一。Carballa等[7]对意大利、加拿大和德国的一些污水处理厂进行调研发现，通常采用的活性污泥法，澄清+曝气+澄清等工艺几乎不能降解卡马西平类药物，出水浓度为1.21～251 μg/L。张良亮等[8]研究了混凝、砂滤、臭氧氧化对卡马西平的处理效果，结果表明：由KMnO4强化PAC混凝工艺对卡马西平的去除率为39.4%，在最佳砂层高度和滤速条件下，砂滤对其去除率也仅为10.95%，臭氧对其最大去除率为32.3%。由此可见，传统处理工艺对卡马西平去除率效果不甚理想，高效去除卡马西平已成为研究的热点之一。 　　活性炭吸附法具有吸附范围广、无副产物、能实现吸附质的回收利用等优点[911]，是一种常用的水处理技术。TiO2光催化处理技术以其活性高、化学稳定性好、氧化能力强、无二次污染等优点，引起了研究人员的关注，同时也存在难以回收及光透性较差等缺点[1214]。将TiO2负载到活性炭上，使其发挥TiO2光化学活性和活性炭物理吸附的协同作用，具有很好的应用前景[1518]。目前，关于TiO2/AC在常规污染物去除、去除机理、效能研究等方面研究较多，但对新型污染物研究甚少[1921]，在中国，TiO2/AC去除PPCPs尚处于起步阶段，而TiO2/AC去除卡马西平更是鲜有报道。笔者采用溶胶凝胶-浸渍法，将TiO2负载到活性炭上，制备TiO2/AC光催化材料，并进行卡马西平废水处理试验研究，以期为卡马西平废水处理提供技术参考。〖=D（〗 陈 卫，等：TiO2/AC光催化剂对卡马西平的降解特性〖=〗1 材料与方法 　　1.1 试剂与仪器 　　试剂：钛酸丁酯（化学纯）；无水乙醇（化学纯）；硝酸（分析纯）；盐酸（分析纯）；卡马西平（色谱纯）；木质粉末活性炭（PAC，上海活性炭厂）。 　　仪器：X射线衍射仪（XTRA/3KW，Shimadazu Corporation，Japan）；氮吸附仪（ASAP2010 MC，Micromeritics，American）；UVVIS8500紫外分光光度计；HJ3数显恒温磁力搅拌器；KQ100E超声波清洗器；15 W紫外灯；10 mL针孔过滤器；微孔滤膜（孔径为0.45 μm，直径为25 mm）。 　　1.2 试验方法 　　1.2.1 活性炭的预处理 取200目的椰壳粉末活性炭（PAC）用蒸馏水清洗多次，再用pH值为4.0的稀盐酸溶液浸泡24 h，取出后用蒸馏水洗至中性，将其放入恒温干燥箱中100 ℃烘干后密封保存待用。 　　1.2.2 TiO2/AC的制备 取16 mL的钛酸丁酯溶于80 mL无水乙醇中，剧烈搅拌并滴加含0.5 mL的（1：4）硝酸，1.6 mL水的无水乙醇溶液总计64 mL，加入已处理的活性炭10 g，搅拌30 min倒入广口瓶静置24 h制成胶液。胶液盛放在坩埚中，放到烘箱中60 ℃条件下烘干，烘干后加热到110 ℃保持30 min，最后在马弗炉中500 ℃煅烧2 h，冷却至室温，研磨后即得到负载型催化剂TiO2/AC。 　　1.2.3 活性炭载体性质测定和T