负载型金催化上甲醛低温氧化性能研讨.pdfVIP

甲醛是室内最严重的污染物之一，具有高毒性、释放年限长等特点。长期居 住在含有甲醛的环境里容易引起严重的健康问题，因此，如何消除室内甲醛污染 成为社会关注的焦点之一。在众多消除甲醛的方法中，催化氧化技术可以在较低 温度将甲醛转化为无毒的C02和H20，是消除甲醛的有效方法。该领域内一个 研究热点是负载型Au催化剂上甲醛低温氧化，其研究重点一直是如何进一步提 高Au催化剂的低温氧化甲醛性能。此外，Au催化剂上的反应机理，以及活性 影响因素还存在很多的争论。本研究以沉积．沉淀法制备各种负载型Au催化剂， 考察载体对Au催化剂甲醛氧化性能的影响，探讨Au与载体之间的相互作用； 重点考察Au／Ce02催化剂中Au的形貌和价态、氧缺位等对催化性能的影响，并 初步了探讨Au催化剂上甲醛氧化反应机理。本论文所研究的主要内容和得到的 主要结果如下： 1． Au负载量对Au／Ce02催化剂上甲醛催化氧化的影响。Au／Ce02催化剂中的 Au粒子随着Au负载量增加而长大，这直接影响Au催化剂的甲醛氧化活 50oC 性。当Au负载量为2．52％时，Au／Ce02催化剂具有最高的催化活性，1 时可将甲醛完全转化为H20和C02。这是由于当Au负载量为2．52％时，催 化剂不但存在较多的活性位，而且Au颗粒之间很少团聚。 2． 载体类型对Au催化氧化甲醛的影响。采用沉积．沉淀法和氨水络合法制备 甲醛低温催化氧化活性。实验结果表明，2．30Au／Ce02上表现出最佳的催化 性能，该催化剂在40oC时甲醛转化率在80％以上。甲醛催化氧化的活性同 时受到Au的化学状态和载体性质的影响。2．30Au／Ce02催化剂上表现出的 低温活性很可能与离子态的Au物种有关，同时A．u。Cel．x02．6固溶体的形成 产生大量的氧缺位，提高了氧的活化能力，也有助于促进催化剂的低温活 性。 摘要 Ce02载体比表面积对Au催化剂的影响。通过模板剂法和溶胶．凝胶法制备 —■■1●● 了不同比表面积的Ce02载体，采用沉积．沉淀法制备了Au／Ce02催化剂， 考察Ce02载体比表面积对Au催化氧化甲醛的影响。实验结果表明，随着 载体比表面积增加，Au／Ce02催化剂的甲醛氧化活性逐渐提高。Ramall光 谱表征表明高比表面积的Au催化剂中含有较多氧缺位浓度，而XPS和TPR 表征结果证明催化剂中存在大量Au+、Au3+离子，这两个因素有利于促进甲 醛的吸附和氧化。高比表面积的Au／Ce02．270催化剂(比表面积为270 m2／g) oC以下将甲醛完全消除，这 对甲醛催化氧化的具有很好的活性，能够在50 为开发实用性的室温消除甲醛催化剂提供指导意义。 Au／Ce02催化氧化甲醛的可能机理。通过原位红外漫反射光谱研究了 Au／Ce02催化氧化甲醛的可能机理：甲醛首先在Au／Ce02催化剂上进行吸 附，然后与活化的氧发生反应，生成碳酸盐形式的中间产物，随后解离为 气态C02和H20。 关键词：Au催化剂；甲醛；催化氧化；二氧化铈；氧缺位 II ‘1| -L■■■l卜 Oxidationof Catalytic atLow over Formaldehyde