沸石分子筛催剂上苯胺N甲基化研讨.pdfVIP

摘 要 N，N-二甲撼苯胺是种重要的有机原料，同时也是合成染利、医药、农药的 重要中间体。近年来世界染料、医药工业发展迅猛，而我国染料生产量多年来居 世界前列，并逐年增长，因此国内外刑N，N-二甲基苯胺的需求不断扩大。 沸石分子筛在在很多催化反应¨丁I，均表现出良好活性、选择性和稳定性，分 r筛IlJ以多次再生使用，对环境更加友好。因此人们希望把分予筛作为催化剂应 用丁苯胺的N甲基化反应。但以分子筛为催化剂的苯胺N甲基化反应的研究尚处 于探索阶段，至今并无工业化报导。尉此这。研究具有重要的理论意义和经济意 义。 我们选用ri种沸石分子筛作为研究对象，分别是r维结构的MCM一4】，j二维 结构的丝光沸石，以及==维结构的ZSM 5。通过多种方法对分子筛进行改性，如 氟改性、氧化物改性、水蒸气处理，考察不同的改性方法对分子筛酸性以及结构 的影响．并以此来探讨提高苯胺转化率和选择性的方法。 在丝光沸石的改性111，我们通过在丝光沸秆上负载5％的氧化锌或氧化钻可 以大大提高反应‘1_I蔓f￡胺的转化率。在ZSM 5分子筛的改性中，我们发现适度的水 蒸气处理也可以提高苯胺在反应中的转化率。同列我们将AllMcM一41首次应用与苯 胺Nl十f攮化的研究中，发现A1 MCM一41分子筛具有较高的苯胺N甲基化能力，在反 应I邮J以获得较高的苯胺的转化率，以及N甲基产物选择性。 关键词：狒石分子筛；丝光沸石；ZSM一5；AIMCM一4I；苯胺；N甲基化；活性 选择性；分子筛改性 Abstrac[ Abstract of raw materialin MN-dimethylaniline(NNDMA)，asyntheses Synthesis organic aswellasaninternlediatein and dyestuff^pharnlaceutical agrochemicalproductions．is aTl recent world and industriallyimportantprocess，Inyears，the dyestuffs are of inour pharmaceuticalindustry has developingrapidly．Thedyestuffs yield country the beenat forefi-ontoftheworldfor isstill many years，which increasingyear by