石墨烯与复合物的制备以及铀吸附性能分析-preparation of graphene and its composites and analysis of uranium adsorption properties.docxVIP

ClassifiedIndex:U.D.C:ADissertationfortheDegreeofM.EngSynthesisandUraniumadsorptioncharacterizationofgrapheneandgraphene-basedmaterialsCandidate:SunZhaoyongSupervisor:A.P.ZhuRongkaiAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:ChemicalEngineeringDateofSubmission:Jan.9,2013DateofOralExamination:Mar.10,2013University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日摘要石墨烯是碳家族新的成员，是碳原子以sp2杂化紧密堆积连接成的单层二维蜂窝状晶格结构的超轻材料。石墨烯复合材料因为既具有石墨烯的优异性能又具有复合材料的特性，而被广泛的研究和应用。本文主要研究石墨烯的制备方法并对反应的机理进行了讨论；制备了磁性石墨烯复合材料，并考察了其铀吸附性能。具体研究内容如下：提出一种绿色的、快速的以Zn粉作为还原剂还原氧化石墨(GO)来制备高质量石墨烯的方法，结合XRD、FT-IR、Raman、TGA、XPS、UV-vis等测试手段表征了石墨烯的结构和品质。测试结果表明，氧化石墨中的大部分含氧官能团被去除，石墨化程度得到提高，热力学稳定性极大的增强，并且随反应时间的推移，去除含氧官能团所留下的缺陷在一定程度上得到了修复。通过对实验现象的观察以及中间产物的一系列测试分析，推测出还原的机理。采用乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)作为还原剂来还原氧化石墨，制备在水中具有较好分散性的石墨烯。通过一系列测试手段来表征所制备石墨烯的结构和品质，表征结果显示大部分的含氧官能团被有效的去除，并且留下的缺陷得到了有效的修复。TGA表明制备的石墨烯具有较好的热稳定性。通过TEM、SEM和BET测试显示这种类似花簇形貌的石墨烯具有较高的比表面积。通过UV-vis分析可以看出所制备的石墨烯在水中具有良好的分散性。用该方法制备的石墨烯进行铀吸附测试，得到吸附最佳条件：吸附剂用量为0.04g，反应时间为4h，溶液初始pH=6，温度为25℃。在此条件下最大吸附量(Qm)为49.90mg/g，具有较好的吸附效果。实验结果显示此吸附过程为准二级吸附，吸附等温线符合D-R模型。吸附热力学分析得出?H=-18.49KJ/mol，?S0，可以看出此吸附过程为熵减的放热反应，反应后混乱度减小，?G0，表明吸附过程是自发进行的。制备出磁性石墨烯复合材料并对其进行铀吸附实验。铀吸附实验的最佳吸附条件为：吸附剂用量为0.06g，吸附时间为300min，铀溶液的pH=6，温度为25℃。在此条件下石墨烯复合材料的最大吸附量高达47.7mg/g，并且在吸附后可以实现磁性分离。吸附动力学数据符合准二级吸附动力学模型，吸附等温线符合D-R模型。吸附热力学分析得出?H=-76.1KJ/mol，?S0，可以看出此吸附反应为混乱度减小的放热反应，?G0，反应是自发进行的。关键词：石墨烯；氧化石墨；化学还原法；铀吸附ABSTRACTGraphene,aone-atomthicksheetofhexagonallyarrayedsp2bondedcarbonatoms,hasattractedwideinterestforitsunusualelectronic,mechanical,andth