竹活性炭负载催化剂uvvis光降解甲醛的分析-analysis of uv vis photodegradation of formaldehyde over bamboo activated carbon supported catalysts.docxVIP

万方数据 万方数据 独 创 性 声 明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成 果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得本研究生培养单位或其它教育机构的学位或证书 而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确 的说明并表示谢意。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解中国林业科学研究院有关保留、使用学位论文的规定，中 国林业科学研究院有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论 文被查阅和借阅。本人授权中国林业科学研究院可以将学位论文的全部或部分内容编入 有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 （保密的学位论文在解密后适用本授权书） 学位论文作者签名： 导师签名： 年 月 日 年 月 日 学位论文作者毕业联系方式 工作单位： 联系电话： 电子邮件： 通讯地址、邮编: 摘 要 吸附技术与光催化技术在甲醛水污染治理方面均表现出各自的优势，但二者又存在 不足之处。本论文利用竹活性炭(BAC)的强吸附性和二氧化钛（TiO2）的光催化氧化性二 者的协同作用，对水溶液中的甲醛进行处理。在综述国内外研究的基础上，采用溶胶-凝 胶法制备 TiO2 溶胶，采用浸渍法将 TiO2 负载于竹活性炭的表面，研制了一种以竹活性炭 为基质负载 TiO2 的复合紫外光催化剂（TiO2/BAC），同时制备了铂、氮共掺杂的可见光 响应型催化剂（Pt/N/TiO2/BAC），并考察二者对水溶液中甲醛的光催化处理效果。主要 内容和研究成果归纳如下： 1、BAC 以及 TiO2/BAC 的制备。以竹子为原料，通过磷酸活化法制备不同孔径和比 表面积的系列竹活性炭(BAC)作为载体。通过溶胶-凝胶法制备 TiO2/BAC，并用其降解水 溶液中的甲醛。结果表明，竹活性炭吸附和 TiO2 光催化降解的协同效应使 TiO2/BAC 光 催化剂对水溶液中甲醛的处理效率显著提高，其去除效果明显优于单一 BAC、单一 TiO2 以及二者的混合物（按照复合催化剂中二者的比例进行混合）。对制备得到的光催化剂进 行结构表征，N2 吸附结果表明 TiO2 的负载使得活性炭的比表面积、孔容都有一定的减少； SEM 分析表明 TiO2 在活性炭表面的负载是杂乱无章状的；XRD 分析表明制备所得催化 剂晶型为锐钛矿型，并且活性炭的添加使 TiO2 晶粒粒径有所减小；FT-IR 分析显示 TiO2 在活性炭表面负载是通过化学键(Ti-O-C)的形式结合。 2、光催化剂 TiO2/BAC 的催化活性研究。研究了活性炭性质、光源、预吸附时间、 催化剂添加量、甲醛溶液初始浓度及 pH 值等对光催化剂催化活性的影响，并考察了催化 剂的重复使用性以及分离性能。实验表明：比表面积较大，孔径分布适合（平均孔径位 于 2 - 3nm 之间）的竹活性炭为载体，制备得到的复合光催化剂活性较高；TiO2 光催化降 解反应在紫外光下响应，并且降解效率随紫外光强增大而增加；适当的预吸附时间可以 促进光催化反应进行，更好地发挥吸附与光催化的协同作用；对 pH 值的考察表明，溶液 中 H+、OH-离子的增加均有利于甲醛降解率的提高；催化剂的添加量为 1.0 g，甲醛初始 浓度为 5 mg·L-1，TiO2 负载两次时，光催化反应持续 480 min 后，甲醛降解率最高可以达 到 95 %以上；实验制备得到的负载型光催化剂 TiO2/BAC 具有良好的重复使用性，重复 I 使用 4 次后降解率仍大于 90 %，并且易于分离；动力学研究表明 TiO2/BAC 紫外光催化 去除水溶液中甲醛的反应符合朗格缪尔－欣伍动力学方程，为一级反应。 3、Pt/N/TiO2/BAC 的制备与表征。SEM 分析显示 Pt、N 共掺杂有利于 TiO2 在活性 炭表面分散。XRD 分析表明，N 、Pt 的掺杂不会改变 TiO2 的晶型类型，N 掺杂可以抑 制 TiO2 由锐钛矿相向金红石晶相的转变，同时有助于减少 TiO2 的团聚，Pt 的掺杂对催化 剂晶粒粒径影响不明显。FT-IR 分析结果表明催化剂表面生成了 Ti-O-N 化学键。XPS 分 析表明，N、Pt 通过化学键与 TiO2 相结合，部分 N 原子可能在热处理过程中进入了 TiO2 晶格，Pt 掺杂在催化剂表面形成了聚集电子中心 Pt0，Pt0 也是表面活性位；O1s 的 XPS 谱图拟合峰说明有氧空位存在。UV-Vis 分析结果表明：N 的掺杂可拓宽 TiO2 的光吸收范 围；Pt 的掺杂使 TiO2 光催化活性增强。 4、Pt/N/TiO2/BAC 的