城市污泥快速热解产物中氮的分布及催化脱氮分析-nitrogen distribution and catalytic nitrogen removal analysis in rapid pyrolysis products of municipal sludge.docxVIP

万方数据 万方数据 致谢 毕业论文的顺利完成，预示着三年的硕士研究生生涯即将结束，也为我在母 校的三年美好时光划上了一个圆满的句号。在感慨韶光易逝，岁月如梭的同时， 回首在此三年的学习生活，心中不由感慨万千。一路走来，收获甚是颇多，也曾 有过些许失落，在此期间经常得到诸多老师和同学的热忱帮助与关心。 首先要感谢导师曹景沛副教授和师母赵小燕副教授三年以来在学习和生活 上给予我的悉心关怀和指导。曹老师忘我的工作精神、严谨执着的治学和科研态 度、活跃开阔的学术思想、渊博的学识、不畏艰难勇于创新的科研作风、质朴随 和的长者风范，使我受益匪浅。赵小燕副教授在实验条件上给予了极大的关怀和 帮助，为我们创造了舒适的学习和科研环境，同时也在生活上给予慈母般的关怀 和鼓励。硕士研究生期间所取得的成绩以及本论文的顺利完成，无不凝聚着两位 导师的心血和汗水，寥寥数语，难表心中无尽的感激之情。 其次，还要感谢曹景沛老师和赵小燕老师在实验研究方案和投稿论文撰写过 程中提供的指导意见及谆谆教诲。在实验研究和论文撰写的过程中，我还得到了 同届同学王本水和黄珊珊同学的大力支持和帮助，在此向他们表示衷心的感谢。 尤其使我难忘的是，与实验室师弟黄鑫、宋冲、冯晓博、王敬贤和刘天龙，师妹 谢凤梅和贺姗同学一起奋斗的日日夜夜，紧张的学习及实验中的忙里偷闲和相互 调侃，集体活动中的欢声笑语，学术讨论中的绞尽脑汁，让我铭记在心。时光如 流水般流逝，当我还在回味这些美好时光的时候我们却将要各自踏上新的征程。 在此也特别感谢师弟黄鑫在实验方面提供的帮助，祝他在今后的实验研究中取得 更加优异的成果。 谨以此文献给我的父母、弟弟和女朋友，你们是我生活中不可或缺的支柱， 你们的关怀和支持是我前进的动力，愿父母身体健康，弟弟学业有成，女朋友工 作顺利，心想事成！ 衷心感谢审阅本文的各位专家及教授！谢谢你们能够在百忙之中抽出时间来 审阅本文，热切期待您的批评与指正。最后，感谢参加论文答辩的领导、专家和 各位教授，欢迎您多提宝贵意见和建议。 摘 要 利用固定床石英管反应器对城市污泥（SS）进行快速热解，研究了热解条件 对快速热解产物组成及氮分布的影响，选用 Ni/Al2O3、CoMo/Al2O3、褐铁矿、 白云石和分子筛为催化剂研究了 SS 的催化热解，考察了催化剂、温度和气氛等 对 SS 催化热解产物组成的影响，重点用多种先进分析手段全面的研究了热解产 物中氮的组成结构。结果表明：随着热解温度的升高，焦炭产率减少，气体产物 产率显著增加，而焦油产物的产率先增加后减少，在 500 oC 时达到最大收率 55.8%（干燥无灰基）。NH3 的生成与蛋白质的分解有关，HCN 的产率随热解温 度的升高而增加。升高热解温度，焦油产物中脂肪族及含氧化合物（OCS）的含 量降低，而含氮(NCS)和芳香族化合物的含量增加。SS 快速热解焦油产物中主 要的 NCS 包括 N-杂环类、内酰胺类、胺类、氨类和腈基衍生物，而且随着热解 温度的升高，焦油中 N-杂环及芳香腈类化合物的含量略有增加，而胺类及脂肪 腈类化合物的含量减少。Ni/Al2O3 对焦油的分解具有较高的催化活性。在 Ni/Al2O3 作用下，气体产物总产率显著增加，其中 CH4 的产率最多；当褐铁矿石作为催 化剂时，焦油中 NCS 及 OCS 的含量相对较高；白云石催化剂大幅度增加了焦油 中 OCS 的含量；沸石分子筛催化剂对焦油各族组分含量的影响不大；CoMo/Al2O3 催化改质后焦油中 NCS 和 OCS 的含量降低，而芳香族化合物的含量增加。对 CoMo/Al2O3 而言，温度越高，越有利于焦油中 NCS 和 OCS 的分解以及芳香族 化合物的生成。此外，CoMo/Al2O3 对焦油中吲哚类和腈类化合物的分解具有较 高的催化活性，而吲哚类化合物的分解可能会直接导致吡咯类化合物含量的增 加。当催化热解温度在 600 oC 以上时，CoMo/Al2O3 对焦油中吡咯类化合物的分 解展现出较高的催化活性。而沸石分子筛催化剂可以有效促进焦油中吡啶类化合 物的分解。在催化剂作用下，H2 气氛抑制了 NH3 分解为 N2，反应向有利于 NH3 生成的方向进行，而在惰性气体 Ar 气氛下，催化剂对 NH3 分解为 N2 具有较高 的催化活性。 该论文有图 25 幅，表 10 个，参考文献 97 篇。 关键词：城市污泥；热解；氮分布；催化改质 I Abstract Fast pyrolysis of sewage sludge (SS) was conducted in a fixed-bed tube quartz reactor to investigate the effects of pyrolysis conditions on produc