毕业论文设计《CdS-TiO2MWCNTs可见光光催化降解气相甲苯甲苯研究》.docVIP

PAGE II l 硕士学位论文 CdS-TiO2/MWCNTs可见光光催化降解气相甲苯甲苯研究 甲苯研究 作者姓名 学科专业 环境工程 指导教师 所在学院 环境科学与工程学院 论文提交日期 The photocatalytic activity of CdS-TiO2/MWCNTs on the degradation of gas-phase toluene under visible light irradiation A Dissertation Submitted for the Degree of Master Candidate：Faping Yin Supervisor：Prof. Huang Bichun South China University of Technology Guangzhou, China 摘 要 随着工业的快速发展，大量挥发性有机污染物(VOCs)排放严重威胁生态环境和人类健康。研制具有可见光响应的光催化材料，为高效利用太阳能来解决环境污染问题已成为近年研究的一大热点。本文利用溶胶凝胶法制备复合半导体光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs，以甲苯为目标污染物，研究工艺参数对CdS-TiO2/MWCNTs光催化活性的影响，探讨光催化过程中光催化剂中CdS的光腐蚀度，以及光催化过程中的中间产物和副产物。研究的主要内容和结果如下： 采用溶胶-凝胶法制备的CdS-TiO2/MWCNTs具有较大的比表面积，孔径分布集中在2-10nm，其中TiO2的颗粒大小约为4.5nm。由TEM图片可知CdS-TiO2纳米颗粒较为均匀地分布在多壁碳纳米管上。XPS结果表明，复合光催化剂中MWCNTs表面存在多种含氧基团，如C-O、C=O等。Ti主要以Ti4+和Ti3+形态存在，氧元素以三种形式存在：Ti4+-O、Ti3+-O和OH。Cd和S分别主要以Cd2+和S2-形态存在。在复合半导体光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs和CdS-TiO2中均存在Ti3+，而在TiO2/MWCNTs中Ti元素只有一种存在形式Ti4+，表明CdS的加入可能能促进复合光催化剂中Ti3+的形成，而Ti3+能为氧气提供吸附位及捕获光生电子，可以有效地提高光催化剂的光催化活性。 通过UV-vis及PL分析及光催化剂CdS、CdS-TiO2、TiO2/MWCNTs、CdS/MWCNTs及CdS-TiO2/MWCNTs的活性对比可知，TiO2与CdS的复合负载在多壁碳纳米管上有利于提高光催化剂的可见光性能。在甲苯进口浓度为360mg/m3、质量空速为12 L?h-1?g-1，波长大于400nm的可见光波长下，甲苯的降解率可达61.8%。研究表明湿度、气体流速和甲苯初始浓度对光催化性能影响较大，绝对湿度为0.4%时光催化降解甲苯的性能最好，气体停留时间对光催化性能影响较明显。XPS和UV-vis的表征结果表明CdS-TiO2/MWCNTs不能完全避免CdS的光腐蚀，但相对于单一的CdS，复合光催化剂CdS-TiO2/MWCNTs能降低CdS的光腐蚀速率。CdS-TiO2/MWCNTs中CdS光腐蚀的产物主要为SOx. 原位红外光谱分析表明，甲苯在CdS-TiO2/MWCNTs光催化剂表面形成较强的化学吸附。苯甲醛和苯甲酸等是光催化降解甲苯过程中产生的主要中间产物，其中苯甲酸的深度氧化是整个光催化过程的速率控制步骤。苯甲醛和苯甲酸等中间产物强烈吸附在光催化剂表面是导致光催化剂失活的原因之一。甲苯在CdS-TiO2/MWCNTs和CdS-TiO2光催化剂表面的光催化降解过程符合一级反应动力学方程，相对于CdS-TiO2，甲苯在CdS-TiO2/MWCNTs光催化剂上的反应速率常数和初始反应速率均明显提高。 关键词：CdS-TiO2/MWCNTs；光催化；甲苯；可见光；光腐蚀；原位红外光谱 Abstract With the rapid development of industry, environment and human health have been greatly threatened by the emission of volatile organic pollutants (VOCs). Development of visible light response photocatalyst for the efficient of solar energy to solve the problem of environmental pollution has become a hot topic in recent years. In this paper, a nanocomposite of Cd