碱催化三聚氰胺甲醛体系中的竞争关系-森林与环境学报.PDFVIP

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2018-11-26 发布于天津
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碱催化三聚氰胺甲醛体系中的竞争关系-森林与环境学报

－森林与环境学报　２０１７ꎬ３７(２):２５１２５６第３７卷第２期ＪｏｕｒｎａｌｏｆＦｏｒｅｓｔａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ２０１７年４月ＤＯＩ:１０.１３３２４/ ｊ.ｃｎｋｉ.ｊｆｃｆ.２０１７.０２.０２１碱催化三聚氰胺甲醛体系中的竞争关系１２２２２２梁坚坤 ꎬ李涛洪 ꎬ曹　明 ꎬ席雪冬 ꎬ吴志刚 ꎬ杜官本 (１.北京林业大学科学与技术学院ꎬ北京１０００８３ꎻ ２.西南林业大学云南省木材胶粘剂与胶合制品重点实验室ꎬ云南昆明６５０２２４) １３摘要:通过电喷雾电离质谱仪(ＥＳＩ￣ＭＳ)和核磁共振碳谱( Ｃ￣ＮＭＲ)分析方法研究了碱催化三聚氰胺甲醛(ＭＦ)体系中三－聚氰胺(Ｍ)羟甲基化机理和缩聚反应结构中的竞争关系ꎮ结果表明ꎬＭＦ反应体系中羟甲基化程度大于缩聚程度ꎬＯＨ离子作为催化剂参与反应ꎬ形成Ｍ氮负离子或羟甲基氧负离子中间体后参与羟甲基化和缩聚反应ꎮ由于ＥＳＩ￣ＭＳ中存在同分１３异构现象ꎬ无法清晰描述ＭＦ体系中生成桥键和醚键等结构的竞争关系ꎻ在Ｃ￣ＮＭＲ研究中表明甲醛(Ｆ)与Ｍ的摩尔比可以显著影响缩聚产物分布ꎬ在低Ｆ与Ｍ摩尔比条件下醚键与桥键具有明显竞争关系ꎬ随着摩尔比升高ꎬ醚键逐渐占据绝对优势ꎮ在ＭＦ体系中醚键结构一直具有优势的原因可能与π￣π堆积超分子现象有关ꎮ 关键词:电喷雾电离质谱仪ꎻ核磁共振碳谱ꎻ三聚氰胺甲醛ꎻ竞争关系ꎻ超分子现象－－－中图分类号:ＴＱ４３２文献标识码:Ａ文章编号:２０９６００１８(２０１７)０２０２５１０６Ｓｔｕｄｙｏｎｔｈｅｃｏｍｐｅｔｉｔｉｖｅｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｓｏｆｔｈｅｂａｓｅ￣ｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｌａｍｉｎｅｆｏｒｍａｌｄｅｈｙｄｅｓｙｓｔｅｍ１２２２２２ＬＩＡＮＧＪｉａｎｋｕｎ ꎬＬＩＴａｏｈｏｎｇ ꎬＣＡＯＭｉｎｇ ꎬＸＩＸｕｅｄｏｎｇ ꎬＷＵＺｈｉｇａｎｇ ꎬＤＵＧｕａｎｂｅｎ (１.ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬＢｅｉｊｉｎｇＦｏｒｅｓｔｒｙＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＢｅｉｊｉｎｇ１０００８３ꎬＣｈｉｎａꎻ ２.ＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＷｏｏｄＡｄｈｅｓｉｖｅｓａｎｄＡｄｈｅｓｉｖｅＰｒｏｄｕｃｔｓꎬＳｏｕｔｈｗｅｓｔＦｏ