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第四章 熔体和玻璃体
晶体:质点在三维空间有规则排列近程远程均有序。
非晶体:近程有序但远程无序,如:玻璃、熔体、树脂、橡胶
4-1 熔体结构-聚合物理论
一、聚合物的形成
硅酸盐熔体中Si-O中
Si4+电荷高,半径小,强烈形成硅氧四面体即:Si-O键有高键能,方向性及低配位等特点。
在熔体中加入R-O(R为碱及碱土金属氧化物)
即:R-O为离子键弱于Si-O
则:离子结合
熔体中是这种结果导致桥氧断裂且Si-O键键强,键长,键角——变化
桥氧:与二个硅相连的氧
非桥氧:与一个硅相连的氧
为架状,若加入则—大,随加入
则—架状—层状—带状—键状—环状—孤岛状(此时桥氧全部断裂)
若进一步作用则分化继续下去,且生成新的分立的低聚物。
分化后生成代低聚物双相互发生作用,形成级次较高的聚合物,且释放此为:
缩聚:
以及
不同聚合程度负离子团同时存在。
熔体结构实质:多种聚合物同时存在并存而不是一种独存造成熔体远程无序结构。
A:温度影响:影响各级聚合物数量
A:组成影响:聚合物种类数量
高—碱性氧化物多非桥氧分化作用增加——低聚物增多
结论:
聚合物形成的向个阶段
初期:石英颗料分化,形成低聚物
中期:缩聚(低聚物聚合)且伴随变形
后期:一定时间及温度下聚合解聚达平衡
最后产物:低聚物、高聚物三维碎及吸附物游离碱。
最终产物即:不同聚合程度的各种聚合的混合物
影响因素:组成及温度。
二、聚合物浓度计算法
有机离子分子理论定量计算无机氧化熔体各种聚合物分布符号:
—两价金属离子
——硅氧聚合离子团
——1~的整数(含硅数)
硅酸盐熔体聚合反应通式为:
即
当=1时,
比高一级的聚合物
缩聚反应平衡常数为:
:摩尔分数
:反应物分别含n个硅
又由于随n增大成为整数
且用代替摩尔分数活度。
令: 4-3
则:
当熔传达到平衡 =常数
即:熔体中任何两个级次相邻的聚合物浓度之比约:
4-4
4-5
可表达任一级聚合体活度,可计算如下:
4-6
在二元熔体中
4-7
4-8
用式4-5,4-3,及式4-8三式联合求解得:
4-9
令:
4-10
实际中:系统中组成已知,总摩你分数已知可以计算测定。
4-11
采用为分母与实测曲线相一致
4-12
分母改变后,仅差一个常数,并不影响曲线形状,即聚合物分布并不改变。
4-13
4-14
4-15
当,已知时,可由上4-15计算
4-2 熔体的性质
一、粘度
粘度是影响硅酸盐材料烧结速度的得要因素,降低粘度对促进烧结有利,但粘度过低又增加了坯体变形能力,粘度是材料制造过程中一个重要工艺参数。
4-17
=粘度
流动度
流体流动产生粘滞阻力
1、绝对速度理论 略
2、自由体积理论 略
3、过剩理论 略
4、温度影响因素
温度升高,熔体粘度下降
温度高时,低聚物居多数,而温度低时高聚物明显增多,聚合物分布变化导致活化能改变。
5、组成影响因素
硅酸盐熔体,粘度随碱性氧化物含量增加而剧烈降低,变化原因为粘度大小取决于硅氧因面体网络连接程度。加入和等随加入量增加,粘度显著下降。
反之,加入加入这些物质以后起连接网络作用,所以决定熔体粘度大小最主要因素为硅氧四面体网络连接程度。
6、用影响因素
(一)碱金属()熔体中,本身含量对粘度影响也不同
A:比值低时,半径越小-键强越增加
次序为: 粘度小→大
B:比值高时
次序为: 粘度大→粘度小
(二)碱土金属二价阳离子影响()
粘度主要影响因素为离子半径
18电子层离子,,,比8电子层离子:,,。降低粘度更多。
顺序为: 粘度小→大
半径大的离子易极化,极化变形使Si-O键削弱则降低粘度。
特殊氧化物B2O3影响
B2O3最初加入,硼处于三度空间连接的硼氧四面体,BO4中结构网络紧密,粘度上升,B2O3含量增加,硼开始处于三体中,结构网变松,粘度下降。
二、表面张力——表面能
定义:表面能——表面增大一个单位面积所需要作功以表示
例如沿着表面垂直于表面内一条线,也就增加液体表面作功,即此力为抵消表面单位长度上的收缩表面功即为表面张力。
在液体中表面能与表面张力大小,单位均相同,可互相取代。
硅酸盐熔体比一般液体表面张力大,其大小影响液体表面润湿程度和陶瓷坯釉结合程度,表面张力随组成而变化
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