制备方法对NiCoPrLa类水滑石及其衍生复合氧化物结构-摩擦学学报.PDF

　第２６卷 第５期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２６，Ｎｏ．５　 　２０１２年１０月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｏｃｔ．　２０１２　 文章编号：１００１３５５５（２０１２）０５０４１４０９ 制备方法对ＮｉＣｏＰｒＬａ类水滑石及其衍生复合氧化物结构 及催化性能的影响  彭楠楠，李　凝 ，邓明海，韦立宁，蒋　武 （桂林理工大学 化学与生物工程学院，广西 桂林５４１００４） 摘　要：用微波法，水热法和微波水热法合成ＮｉＣｏＰｒＬａ类水滑石，并用ＸＲＤ，ＴＧ，ＴＰＯ，ＴＰＲ，ＴＰＤ和ＦＴＩＲ等对 ＮｉＣｏＰｒＬａ类水滑石的晶相结构、热稳定性及相应的衍生复合氧化物的晶相结构、还原性能、吸附性能和抗积碳性 能等进行了表征，同时以乙醇水蒸气重整制氢为探针反应考察了制备方法对ＮｉＣｏＰｒＬａ类水滑石的衍生复合氧化 物的初活性和选择性的影响．结果表明，制备方法影响类水滑石的结构和热稳定性，水热法制备的类水滑石结晶 度较好，微波水热法制备的类水滑石具有较好热稳定性，其中微波水热法所制备的类水滑石衍生复合氧化物具有 较好的催化活性和抗积炭性能，在３５０℃温度下乙醇转化率达到８６％ ． 关　键　词：制备方法；类水滑石；衍生复合氧化物 中图分类号：Ｏ６４３．３２ 文献标识码：Ａ 　　类水滑石及其衍生复合氧化物在乙醇水蒸气重 （温度高于沸点），能够给密闭容器中的试剂能提供 － 整制氢反应中表现出优良的催化性能［１４］，乙醇水 更高的温度，有利于试样的消化．由于试剂与试样 蒸气重整制氢其技术关键是开发高活性、选择性及 的极性分子都在电磁场中快速的随变化的电磁场变 － 稳定性的催化剂．过渡金属Ｎｉ、Ｃｏ能促进 Ｃ Ｃ键 换取向，分子间互相碰撞摩擦，促使化学反应加速 的断裂，增加气态产物的含量，减少乙醛、乙酸等 进行．交变的电磁场相当于高速搅拌器，提高了化 副产物的生成和较好选择性，因此 Ｎｉ、Ｃｏ广泛应 学反应的速率，加快消化速率．由此综合，微波加 － ［５６］ 热快、均匀、过热、不断产生新的接触表面．有时 用于乙醇水蒸气重整制氢反应中 ．Ｎｉ、Ｃｏ催化 剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中虽然表现出较好的 还能降低反应活化能，改变反应动力学状况，使得 初活性，但活性组分易烧结和表面积炭导致催化剂 微波消解能力增强，能消解许多传统方法难以消解 － ［７ ８］ 的样品．用微波结合水热法合成了沸石类化合物和 失活 ．为了提高Ｎｉ、Ｃｏ催化剂的稳定性，催化 学者进行了大量探索和实践，发现ＬａＯ 能促进乙 类水滑石，与传统水热法相比，减少了合成类水滑 ２ ３ ［９］ 石的晶化时间及改善其性能，提高合成的插层材料 醇脱氢反应和阻止催化剂表面积炭 ，ＮｏｅｌｉａＢａｒ ［１０］ 把Ｏ 还原为ＯＨ时的电化学活性；使水滑石表面 ｒｏｓｏ等 研究表明，在 Ｎｉ催化剂掺入 Ｐｒ物种可 ２ － 以提高催化剂的稳定性．同时，制备方法也影响催 缺陷位的酸性位和碱性位的数目都增大等［１２ １８］． 化