单壁碳纳米管吸附芳香簇氨基酸机理的同步辐射研究-同步辐射及应用专业论文.docx

摘 摘 要 I I 摘 要 单壁碳纳米管（SWCNTs）因其理想的一维结构而表现出许多奇特的物理、 化学特性，被广泛地应用于生物医疗领域中，如生物电化学传感器、药物的运输 载体、组织工程材料等。然而，在生物医疗应用中，均涉及生物纳米相互作用。 本文利用生物体内两种必需的芳香簇氨基酸-苯丙氨酸（Phe）和色氨酸（Trp） 吸附于 SWCNTs 上，利用近边 X 射线吸收精细结构谱（NEXAFS）和同步辐射 光电子能谱（SRPES）技术研究 SWCNTs 和 Phe、Trp 之间的相互作用机理。同 时，利用不同浓度的 HNO3、浓 HNO3/浓 H2SO4 混合酸分别羧化 SWCNTs，利 用拉曼光谱（Raman 谱）去研究不同条件下的羧化情况，提出最佳的羧化条件。 主要的研究工作及结果如下： SWCNTs 吸附 Trp 的机理研究 利用真空过滤法制得 SWCNTs 薄膜，将 SWCNTs 薄膜孵育在饱和的 Trp 溶 液中 1 小时，制得吸附 Trp 的 SWCNTs 薄膜，分别测试 SWCNTs、吸附 Trp 的 SWCNTs、Trp 的 C-K 边、O-K 边、N-K 边的 NEXAFS 谱以及 C1s、O1s、N1s SPPES 谱。 1) 吸附后，Trp 样品的 C-K 边 NEXAFS 谱的 288.2eV 的吸收峰向低能移动 eV，SRSPE 谱的羧基的 C1s 结合能向低能移动 0.5eV，说明了羧基明显参与 了界面相互作用。 2) 吸附后，N-K 边 NEXAFS 谱和 N1s SRPES 谱峰的形状和能量位置可以 忽略的变化暗含了氨基没有涉入界面相互作用。 3) 吸附后，O-K 边 NEXAFS 谱的峰形变化并结合 O1s SRPES 谱表明了只 有 Trp 分子中羧基中的 C=O 的 O 原子参与了界面相互作用。 SWCNTs 吸附 Phe 的机理研究 利用真空过滤法制得 SWCNTs 薄膜，将 SWCNTs 薄膜孵育在饱和的 Phe 溶液中 1 小时，制得吸附 Phe 的 SWCNTs 薄膜，分别测试 SWCNTs、吸附 Phe 的 SWCNTs、Phe 的 C-K 边、O-K 边、N-K 边的 NEXAFS 谱以及 C1s、O1s、 N1s SPPES 谱。 1) 吸附后，Phe 样品的 C-K 的 NEXAFS 谱的 288.1eV 的吸收峰向低能方向 移动了约 0.5eV，说明 Phe 和 SWCNTs 之间存在明显的界面相互作用。 2) 吸附后，O-K 边 NEXAFS 谱的边前锋明显变化揭示了羧基中的 C=O 的 O 原子明显参与了界面相互作用，O1s SRPES 谱进一步证明了仅有羰基中的 O II II 原子参与了界面相互作用。 3) 吸附后，N-K 边的 NEXAFS 谱峰强的变化证明了氨基中的 N 原子也参 与了界面相互作用。 4) 吸附后，C1s SRPES 谱的变化同样证明了羧基中 O 原子和氨基中 N 原子 都参与了界面相互作用。 SWCNTs 的羧化条件研究 利用 Raman 谱对 SWCNTs 在不同的羧化条件下羧化作用进行研究。Raman 谱径向呼吸模（RBM）的峰变化说明了 15M HNO3 使大多数 SWCNTs 管壁遭到 破坏，最佳的氧化条件应在 10M 左右的 HNO3。Raman 谱 D 峰和 G 峰的强度 变化进一步说明了 10M 左右的 HNO3 是最佳的氧化条件。 关键词：单壁碳纳米管 色氨酸 苯丙氨酸 界面相互作用 近边 X 射线吸收精细结 构谱 同步辐射光电子能谱 拉曼光谱 Abstract Abstract PAGE PAGE IV ABSTRACT Single-walled carbon nanotubes(SWCNTs) exhibits many peculiar physical and chemical properties due to it’s ideal one-dimensional structure, therefore are widely applied to biomedical fields, such as bio-electrochemical sensors, drug transport vector, tissue engineering materials. However, in these biomedical applications, there involve bio-nano interaction between SWCNTs and biomolecules. In this paper, two essential aromatic amino acids in vivo- phen