磁性碳基固体酸催化剂的研制及应用-化学工程专业论文.docx

万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 摘 要 由于人们环境保护意识的提高和“绿色化学”原则的要求，环境友好型固 体酸催化剂的研制引起广大科研工作者的极大兴趣，成为未来催化剂发展的一 个方向。近年来，碳基固体酸催化剂由于其自身独特的性能而广受关注，国内 外有较多报道。但目前碳基固体酸催化剂却存在酸密度低、难回收分离、比表 面积小以及稳定差等缺点，限制了该类酸催化剂的工业化应用。为了实现催化 剂与反应体系的快速分离，便于回收再利用催化剂，降低生产成本并简化催化 合成工艺，本课题合成了三种不同形貌的磁性碳基固体酸催化剂，并将其分别 应用于油酸和甲醇的酯化反应合成生物柴油以考察其催化活性。主要研究内容 与结果如下： (1) 采用高温热分解法合成磁性 Fe3O4，以葡萄糖为碳源水热碳化，对甲 基苯磺酸为磺化剂焙烧磺化，合成磁性碳基固体酸催化剂 Fe3O4@C-SO3H-1。 采用 FT-IR、XRD、VSM、TEM 对其进行表征以及酸碱中和滴定测定其酸密 度。同时详细考察了催化剂用量、醇酸摩尔比、反应时间、催化剂重复使用等 条件对酯化率的影响。实验结果表明合成的磁性碳基固体酸催化剂具有核壳结 构，对油酸和甲醇的酯化反应有很好的催化活性，在实验考察的范围内适宜的 催化反应条件为：醇酸摩尔比 9:1，催化剂用量为油酸质量的 1.77%，反应时 间 8 h，酯化率达 88.66%。 (2) 采用水热法合成 Fe3O4，同样以葡萄糖为碳源水热碳化，对甲基苯磺 酸为磺化剂焙烧磺化，制备磁性碳基固体酸催化剂 Fe3O4@C-SO3H-2。通过一 系列技术手段进行表征及酸碱中和滴定测定其酸密度。由表征结果可知，我们 制备了具有规则球形结构的磁性碳基固体酸催化剂 Fe3O4@C-SO3H-2 且分散性 较好。通过单因素实验得到了油酸和甲醇酯化反应较适宜的反应条件为：醇酸 摩尔比 6:1，催化剂质量为油酸质量的 1.59%，反应时间 7 h 的条件下，酯化 率达 80.8%。 (3) 采用一步法合成 Fe3O4@C，对甲基苯磺酸为磺化剂焙烧磺化合成磁性 碳基固体酸催化剂 Fe3O4@C-SO3H-3。通过表征手段可知其具有羽毛状核壳结 I 构，将其应用于油酸和甲醇的酯化反应考察其催化活性，实验表明在醇酸摩尔 比 10:1，催化剂质量为油酸质量的 0.88%，反应时间 7 h 的条件下，酯化率可 达 81.91%。 关键词：磁性，碳基固体酸，油酸甲酯，催化合成 II ABSTRACT Due to the enhancement of people’s environmental awareness and the principles of green chemistry requirements, the environment friendly solid acid catalyst attracts a greatly interest of scientific research workers. It has became a development trend for the catalyst. Recently the carbon-based solid acid catalyst has caused much attention because of its unique properties in domestic and abroad. But it exists some disadvantages of low acid density, small specific surface area, poor stability and so on, those greatly restricted the development and application of the carbon-based solid acid catalyst. In order to achieve quickly separating catalysts from reaction system, easily recycle, reduce production cost and simplify the catalytic synthesis process, three kinds of magnetic carbon-based solid acid catalysts with different morphology were synthesized in our work. The catalytic performance of those catalysts were investigated for the synthesi