洱海沉积物溶解性有机氮空间分布与结构特征研究-土木工程专业论文.docx

万方数据 万方数据 研究生学位论文独创性声明和版权使用授权书独创性声明 研究生学位论文独创性声明和版权使用授权书 独创性声明 本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究 成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含他人已 经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得其它教育机构的学位或证书而使用 过的材料。对论文的完成提供过帮助的有关人员已在论文中作了明确的说明并表 示谢意。 学位论文作者（签字）： 签字日期： 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解(学校)有关保留、使用学位论文的规定，有权保留 并向国家有关部门或机构送交论文的印刷本和电子版本，允许论文被查阅和借阅。 本人授权(学校)可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可 以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。同时授权中国科学技 术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》，并通过网络向 社会公众提供信息服务。（保密的学位论文在解密后适用本授权书） 本论文是否保密：是否如需保密，保密期限为： 学位论文作者签名：导师签字： 签字日期：年月日签字日期：年月日 摘要 本文以洱海沉积物溶解性有机氮(DON)为研究对象，利用超滤技术对其进行 分子量分级，探究了分级前后 DON 空间分布特征及其影响因素，并运用紫外- 可见光谱、三维荧光光谱、红外吸收光谱、气相色谱-质谱联用等手段综合表征 了不同湖区、不同分子量 DON 结构特征，揭示了洱海沉积物 DON 分子组成及 结构特征对其富营养化指示意义，旨在为洱海的保护和治理提供科学依据。 洱海沉积物总 DON 含量 ω(DON)为 23.46—61.40 mg·kg-1，平均值为 37.19 mg·kg-1，空间分布总体呈现南部北部中部的趋势；不同分子量 DON 空间分布 特征各异，其中分子量最大组分 ω(10K-N)的空间分布特征与 ω(DON)一致；大 于 1K Da 的大分子组分 ω(1K-N)占 ω(DON)的比例为 79.1%—93.0%，即洱海沉 积物 DON 以大分子为主。北部湖区陆源输入 DON 含量较高，其沉积物低分子 量 DON 所占比例相对较大，中部湖区生物活动和陆源输入 DON 含量均较低， 南部湖区生物降解 DON 含量较高，其高分子量 DON 所占比例相对较大；此外， 沉积物理化性质及迁移转化等也是不同分子量 DON 空间分布的影响因素。 不同湖区、分子量沉积物 DON 结构特征差异较大，洱海北部湖区沉积物 DON 平均分子量相对较小，腐殖化程度低，芳香环取代基种类多，含有较多氨 基酸-COO-、酰胺 C=N 等活性官能团，其荧光物质种类相对较少，主要是来源 于生物降解的类蛋白荧光物质和来源于陆源输入的紫外区类富里酸荧光物质；中 部湖区沉积物 DON 含量低，芳香性和芳香环取代程度相应较低，其荧光物质生 物来源贡献大，含有较多类色氨酸荧光物质；南部湖区沉积物 DON 平均分子量 大，芳香性强，腐殖化程度高，含有较多富里酸，且脂肪族官能团也较多，其荧 光物质主要是来源于陆源输入和生物活动共同作用产生的类富里酸荧光物质。 光谱和质谱联合表征结果表明，洱海沉积物 DON 由脂肪族-CH2、氨基酸 -COO-、酰胺 C=N 和脂肪族-NO2 等多种有机官能团构成，以大分子为主，含有 较多类富里酸荧光物质，其平均分子量大、芳香性强、腐殖化程度高，生物有效 性低，且还可以吸附水体有机污染物及金属离子，这在一定程度上阐明了洱海沉 积物营养盐含量较高而水质较好的原因。然而，其挥发性/半挥发性小分子组分 结构特征与富营养湖泊较为相似，即含氮杂环类化合物种类最多，都包括吡啶、 嘧啶、吡咯、咪唑、吡唑、吲哚、嘌呤、哌啶等化合物的衍生物，且相对含量最 高；胺类化合物种类和相对含量均位居第二，主要为苯胺和酰胺的衍生物，这反 映了洱海虽然水质较好，但富营养化风险较大，急需保护和治理。 关键词溶解性有机氮，超滤，紫外-可见光谱，三维荧光光谱，傅里叶变换红外 光谱，气相色谱-质谱联用 I Abstract To provide scientific bases for the protection and management of Erhai lake, the dissolved organic nitrogen (DON) in Erhai sediment was chosen as the object in this work. The paper mainly discussed the spatial distribution of different DON fractions which was fractionated by ult