改性催化剂催化合成聚甲醛二甲醚-化学工艺专业论文.docxVIP

改性催化剂催化合成聚甲醛二甲醚-化学工艺专业论文.docx

  1. 1、原创力文档(book118)网站文档一经付费(服务费),不意味着购买了该文档的版权,仅供个人/单位学习、研究之用,不得用于商业用途,未经授权,严禁复制、发行、汇编、翻译或者网络传播等,侵权必究。。
  2. 2、本站所有内容均由合作方或网友上传,本站不对文档的完整性、权威性及其观点立场正确性做任何保证或承诺!文档内容仅供研究参考,付费前请自行鉴别。如您付费,意味着您自己接受本站规则且自行承担风险,本站不退款、不进行额外附加服务;查看《如何避免下载的几个坑》。如果您已付费下载过本站文档,您可以点击 这里二次下载
  3. 3、如文档侵犯商业秘密、侵犯著作权、侵犯人身权等,请点击“版权申诉”(推荐),也可以打举报电话:400-050-0827(电话支持时间:9:00-18:30)。
  4. 4、该文档为VIP文档,如果想要下载,成为VIP会员后,下载免费。
  5. 5、成为VIP后,下载本文档将扣除1次下载权益。下载后,不支持退款、换文档。如有疑问请联系我们
  6. 6、成为VIP后,您将拥有八大权益,权益包括:VIP文档下载权益、阅读免打扰、文档格式转换、高级专利检索、专属身份标志、高级客服、多端互通、版权登记。
  7. 7、VIP文档为合作方或网友上传,每下载1次, 网站将根据用户上传文档的质量评分、类型等,对文档贡献者给予高额补贴、流量扶持。如果你也想贡献VIP文档。上传文档
查看更多
改性催化剂催化合成聚甲醛二甲醚-化学工艺专业论文

万方数据 万方数据 学位论文原创性声明 本人郑重声明:所呈交的学位论文,是我在导师指导下独立进行 研究所完成的。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含其他个 人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献 的个人和集体,均已在文中作了明确说明并在致谢中表示谢意。 学位论文作者签名: 日期: 学位论文使用授权声明 本人完全了解郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,学校有 权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版 和纸质版。有权将学位论文用于非盈利目的的少量复制并允许学位论 文进入学校图书馆被查阅。有权将学位论文的内容编入有关数据库进 行检索。有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。 论文作者签名: 导师签名: 日期: 日期: 摘要 摘要 摘要 聚甲醛二甲醚(DMMn)具有较高的十六烷值和含氧量,添加到柴油中能 提高柴油发动机的热效率,降低尾气中颗粒物和 NOx、COx 的含量;具有高粘 度和低蒸气压,与柴油能很好的混溶,不需要对柴油发动机进行任何改造。其 次,合成 DMMn 的原料来源于甲醇及甲醇的下游产品,不仅可以解决甲醇产能 过剩问题,还带来巨大的经济和环境保护方面的利益。因此,在化石燃料稀缺 的时代,柴油添加剂 DMMn 越来越受到学者们的关注。本课题在实验室先前成 果基础上,通过改性合成 DMMn 的催化剂,有效地提高了目的产物的选择性和 反应物的转化率,达到企业要求。 本研究首先筛选了适宜甲缩醛与多聚甲醛、甲缩醛与三聚甲醛体系的催化 剂改性方法。通过单因素与正交设计试验,得出了较佳的催化剂改性条件。然 后采用均匀实验设计方法优化了合成 DMMn 的工艺参数,并考察了催化剂的重 复使用性能。最后,从合成产品中分离出纯品 DMM3,测定了甲醇与 DMM3 的 汽液平衡数据并进行关联。 首先,在以甲缩醛与多聚甲醛为原料合成 DMMn 体系中,考察了改性催化 剂对合成的影响。实验结果表明:在较优的催化剂改性条件和聚甲醛二甲醚合 成条件下,SDMM3-5 和 SDMM3-8 较低,分别为 20.89%和 21.50%。 甲缩醛与三聚甲醛合成 DMMn 体系中,用磷酸氢二铵(简称为 P)、柠檬 酸与磷酸、氢氟酸和磷钨酸对 USY 和 Hβ 催化剂进行改性,在相同合成反应条 件下,HPW/USY 和 P/Hβ 催化剂对合成 DMMn 具有较高的催化活性。采用单 因素实验研究了 HPW/USY 和 P/Hβ 的改性条件,比较了较优改性条件下 HPW/USY 和 P/Hβ 的催化性能,得出 P/Hβ 具有高催化活性。通过正交试验设 计进一步优化了 P/Hβ 催化剂的改性条件,得出较佳的 P/Hβ 催化剂的改性条件 为:Hβ 与磷酸氢二铵溶液的固液比 1:0.9、磷酸氢二铵浓度 0.13 g/mL、煅烧温 度 500 ℃、煅烧时间 12.5 h,在此条件下,SDMM3-5 为 52.56%,三聚甲醛的转化 率为 99.04%。采用均匀实验设计方法考察了 DMMn 的合成工艺参数,通过模 拟回归得出较佳的合成条件为:反应时间 7 h、催化剂用量 0.5%、反应温度 130 ℃、甲缩醛与三聚甲醛质量配比 4:1、反应压力 4 MPa,在此条件下,SDMM3-5 I 为 61.5%。最后考察了 P/Hβ 催化剂的重复使用性能,得出 P/Hβ 催化剂重复使 用六次后仍具有较高的催化活性。 综合考虑,甲缩醛与三聚甲醛为原料合成 DMMn 具有最高产率,且目的产 物选择性达到了企业要求,在该体系中使用磷酸氢二铵改性 Hβ 催化剂具有较 高的催化活性。对 Hβ 和 P/Hβ 催化剂进行性能表征。热重分析结果表明改性后 分子筛表面和骨架中水含量降低;红外光谱分析结果表明磷酸氢二铵改性后脱 除了分子筛内非骨架铝,增强了催化剂的酸性;NH3-TPD 结果表明磷酸氢二铵 改性后的 Hβ 催化剂表面中强酸量明显增加;XRD 结果表明磷酸氢二铵改性对 Hβ 催化剂表面晶型结构没有影响;BET 分析结果表明:P/Hβ 具有较大的比表 面积,且孔径分布均匀。 采用改进 Rose 釜测定了 101.3 KPa 下甲醇+DMM3 的汽液平衡数据。并用 Herington 半经验式进行热力学一致性检验,结果符合热力学一致性;分别使用 Wilson,NRTL,UNIQUAC 活度系数模型对汽液平衡数据进行关联。关联结果 与实验结果相比,温度平均绝对偏差 σT 均小于 0.65K,汽相组分平均绝对偏差 σy 均小于 0.0065,三者关联结果相近。 关键词:聚甲醛二甲醚;磷酸氢二铵;甲缩醛;三聚甲醛;多聚甲醛;DMM3; Hβ 催化剂;汽液平衡 II Abstract Abstract Abstract Polyoxymethylene

您可能关注的文档

文档评论(0)

peili2018 + 关注
实名认证
文档贡献者

该用户很懒,什么也没介绍

1亿VIP精品文档

相关文档