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伽玛辐射降解土霉素的降解机理与路径的研究-核技术及应用专业论文
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南京航空航天大学硕士学位论文
南京航空航天大学硕士学位论文
伽玛辐射降解土霉素的降解机理与路径的研究
伽玛辐射降解土霉素的降解机理与路径的研究
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摘 要
抗生素的广泛使用给人类的生活和生产带来了诸多好处,但它的滥用也造成了环境污染问 题。伽玛辐照是一种新兴的高级氧化技术,本文研究了其对土霉素(Oxytetracycline,OTC)的 辐照降解。探索了伽玛辐照降解土霉素的影响因素,辐照降解后的产物检测,伽玛辐照降解机 理和土霉素的辐照降解路径。伽玛辐照降解机理和路径的明确,能为探索更高效的降解土霉素 方法提供理论依据。
伽玛辐照能有效降解水溶液中的土霉素。在 pH=7、辐照剂量为 4kGy 条件下,10mg/L 土 霉素溶液的降解率达到了 95.6%。辐照降解率与溶液的初始浓度(C0)、溶液 pH,伽玛辐照剂 量(Dose)有关。溶液初始浓度越高,辐照降解效率越低;溶液的降解效率随溶液 pH 值升高 而逐渐降低;伽玛辐照剂量越大,土霉素的降解效率则越高。
伽玛辐照后的土霉素样品用 LC-ESI-MS 检测,发现存在多个降解产物。保留时间分别在 19.35min、18.84min、21.45min、30.05min、23.06min 和 22.38min。质谱扫描发现母离子峰的质 荷比(M/Z)为 461、447、433、279、443 和 218。进一步根据质谱图像得到,M/Z461 为土霉 素本身;M/Z447 为土霉素分子脱去一个甲基的质谱结果;M/Z433 为土霉素分子脱去两个甲基 的检测结果;M/Z279 为 M/Z433 物质进一步脱去 M(154)的结果;M/Z218 为二元稠环结构,由 土霉素分子的开环降解导致,其结构中含有酯基结构。
量子化学计算软件 Gaussian 03 优化土霉素分子及其可能降解产物构型。计算结果得到 NPA 电荷、原子键级、Wiberg 键级和能量等性质。根据计算得到的物质性质推断,土霉素分子及降 解产物易受伽玛辐照产生的自由基攻击。土霉素分子中四元稠环上的官能团易受攻击而发生降 解。分子中多处碳环与碳环连接处的化学键不稳定,易发生断裂。
详细分析了土霉素分子及降解产物在降解时的电子转移过程,根据质谱检测结果和量化计 算数据发现分子内原子的结构重排过程。提出土霉素辐照降解的两条主要路径,一条为 M/Z461
→M/Z447→M/Z433 到 M/Z279;另一条为 M/Z461→M/Z443(a)?M/Z443(b)到 M/Z218。 关键词:土霉素,辐射降解,量化计算,降解机理,降解路径
ABSTRACT
The wide spread use of antibiotics has brought much benefits to human and production, but it also caused the pollution of the environment problem. Gamma irradiation are advanced oxidation degradation method, this paper studied the oxytetracycline degradation by it. Study on the influence factors of the degradation rate of oxytetracycline, products detected after gamma irradiation, degradation pathways and mechanism of oxytetracycline. With degradation mechanism and the path is clear, will provide theoretical basis for the degradation of oxytetracycline to more effective.
Gamma irradiation can effectively degrade oxytetracycline in the aqueous of wate
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