Au掺杂对Fe13@Pt42nAun三金属纳米颗粒结构性质及O2化性能的影响.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 北京化工大学硕士学位论文(T) 北京化工大学硕士学位论文 (T)是所有结构中最稳定的构象。随着Au原子数的增多，三金属 纳米颗粒稳定性呈下降趋势。Au的加入会导致键长的改变，使结构 发生轻微的变形。原子比率与取代位置对键长均有影响。 3、Au的掺杂会导致电荷转移量的减少和Fe原子d轨道的迁移， 但不会改变电荷转移的方向，电子仍由壳转移到核。纳米颗粒中原子 间的平均键长RF。-Fe，Fe原子的Bader电荷，Fe原子d带中心的自旋 分裂锄，磁动量随着Au原子数的变化都呈现出相似的变化趋势。原 子间键长对电子性质和磁性的变化起着关键性的作用。 4、在对02的催化过程中，02在Fel3@Pt42．nAun纳米颗粒表面水 平吸附。最稳定吸附点位没有因Au原子的掺杂而改变，都是T．B—E 位，即两个0原子分别与顶点和桥位的n原子相连。在Au掺杂的 平面中，02更易吸附在远离Au原子的n上。吸附能的大小与陆n 呈现负相关的趋势。O原子在Au掺杂的纳米颗粒表面的吸附能减小， 有利于O原子从活性点位的脱附，促进氧化还原反应的发生。 5、02在Fel3@Pt42．nAun表面解离要跨过一个0．5～1．1eV的能垒， 高的吸附能是02解离的必要条件，除了之外，还受反应能和解离能 的影响，02分解是氧化还原反应的控速步骤，与02在纳米颗粒表面 分解时的键长Ib．o，振动频率Vo．o，与Pt原子间距离Ib．P【，电荷转 移量也密切相关。Au的加入会使吸附能和活化能垒同时减小，提高 反应的催化活性，但是反应从自发的放热反应转变为吸热反应。 万方数据 万方数据 摘要关键词：密度泛函理论，三金属纳米颗粒，键长， 摘要 关键词：密度泛函理论，三金属纳米颗粒，键长，d带中心，催化分 解 III 北京化工大学硕士学位论文 IV ABSTRACTTAILOIUNG ABSTRACT TAILOIUNG THE STRUCTURES，PROPERTIES AND CATALYTIC PROPERTIES FOR 05 OF Fel3@Pt42．nAun NANoPARTICLES BY Au SUBSRITUTION ABSTRACT The structure and atomic ratio determine the electronic，magnetic， catalytic and other properties of trimetallic nanoparticles．Fel3@Pt42 and Fel3@Pt42．nAun(n_O-1 2)core-shell nanoparticles were investigated using first．principles calculation．The structural，electronic，magnetic and catalytic properties of the nanoparticles with and without Au doping were analyzed by density functional theory．We optimized the structures of Fel3@i t42 and Fel3@Pt42-nAun(n21-12)firstly and 2-6 isomers were considered for Fel3@Pt42．nAun in every atomic ratios．The structure with the lowest energy was chosen to investigate the structural，electronic and magnetic properties．In addition，the dissociation of 02 on the surface of Fe l 3@Pt42．nAun(n-O，1，2)were calculated．We searched the translated s1．ates with the CI．NEB method and analyzed the density of states and m01ecue orbitals for initial states．The main changes and findings were list as follows： V 北京化工大学硕士学位论文1 北京化工大学硕士学位论文 1．For the most stable structures of Fel3@Pt42．nAun，top site is a preferential site for Au atom to substitu