cucuoxc和fecoc复合纳米粒子的成与催化应用研究.docx

优秀毕业论文 精品参考文献资料 摘要摘要 摘要 摘要 金属及金属氧化物纳米粒子的制备和催化应用是近年来的研究热点之一。为 了调控这些纳米粒子的形貌和尺寸大小，人们尝试了各种制备方法，如sol—gel 法，水热／溶剂热法等。金属有机框架结构含有丰富的金属离子并且具有可以调 控的尺寸和形貌，因此通过改变退火气氛人们便可以得到各种金属及金属氧化物 纳米粒子。利用这种方法制备的材料被广泛地应用于催化，能源以及环境领域。 本文利用Cu．BTC和Fe3[Co(CN)612为前驱体分别制备出了金属／金属氧化物／碳以 及金属／碳两种类型的复合结构纳米材料，并分别在CO催化氧化和对硝基苯酚 加氢还原反应中评估了其催化性能。具体如下： 1．金属／金属氧化物／碳复合材料的制备和催化应用：非均相催化剂以其表面 电荷的改变而促进了多种反应的进行。然而纳米非均相催化剂的易团聚，制备工 艺的复杂及高成本促使人们寻找廉价，不易团聚的非均相催化剂制各新方法。过 渡金属中铜及其氧化物在CO氧化反应中作为催化剂的应用常有报道，然而很少 有报道关注C“Cu20和C“CuO界面在催化过程中的作用。这主要是因为铜及氧 化亚铜很容易被氧化，它们表面很容易形成氧化层进而组成核壳结构，使得界面 被氧化层覆盖；这样界面就很难在催化反应中发挥作用。在此我们选择了一个含 铜的金属有机框架作为前驱物，通过在氮气下退火得到了非核壳cu／Cu20界面 的Cu／CuO。纳米结，同时，我们评估了其对CO催化氧化反应的活性。结果表明， 催化剂在155℃下对lv01．％和5 v01．％CO可以达到100％的转换率。我们根据密 度泛函理论模拟计算了Cu／Cu20界面和Cu／CuO界面处的反应能垒和以及界面处 的态密度；结果显示Cu／Cu20和Cu／CuO界面处电荷密度发生了改变，进而降低 反应能垒并促进CO转化。 2．金属／碳复合材料的制备和催化应用：有报道显示在石墨烯包覆金属的复合 结构中，电子会从金属表面部分转移到石墨烯上，这让吸附在碳上的02分子很 容易被活化，因此被认为是一类很好的非贵金属电催化材料；并且，当石墨烯掺 杂氮原子后其化学活性还可以被进一步提高。我们通过在氮气下退火 Fe3[Co(CN)6]2纳米球，原位得到N掺杂graphene layers包覆的FeCo纳米晶。不 仅在4-Nitrophenol reduction反应中表现出了高催化活性和稳定性，速率常数与 部分贵金属催化剂相当，所得FeCo纳米晶还具有较强的磁响应特性；利用此特 点可以在磁场的作用下达到快速分离和重复使用的效果。 关键词：Cu／CuOx／C FeCo／C CO催化氧化对硝基苯酚加氢反应 万方数据 AbstractABSTRACT Abstract ABSTRACT Over the past few years，the synthesis，characterization and catalytic applications of nanostructured metal and metal oxide based materials have been the subject of extensive research．Numerous methods have been developed to prepare these materials with various sizes，shapes and morphologies，for example，sol—gel method and hydrothermal／solvothermal methods．Since MOF scaffolds contain abundant metal ions，it is alternative to MOFs as templates and precursors to get nanostructured metal—based materials under suitable calcination conditions．A rich variety of metal ions that are used in MOFs provides abundant opportunities to prepare different kinds of nanostructured metal-based materials from MOFs．It is found that MOFs could be used as templates and precursors to prepare metals，metal oxides，metal sulfides well other nanostructure