活性锰分解甲醛和臭氧-2017-清华-张彭义.pdf

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活性锰分解甲醛和臭氧 张彭义 教授 清华大学环境学院 提 纲 一、甲醛室温催化分解材料:活性锰 二、活性锰除甲醛产品及使用效果 三、二氧化锰分解臭氧 二氧化锰室温分解甲醛的开端  日本东海大学(Tokai University )Yoshika Sekine 10 g 商品MnO2 放在100 L的聚 四氟乙烯采样袋 甲醛迅速降解,CO 生成 2 如何获得更高活性的 催化材料?  晶型的影响  形貌的影响  结构缺陷的影响  甲醛分解机理:结构- 活性关系 二氧化锰晶体结构 隧道结构 层状结构 水钠锰矿(δ-MnO ) 2 1.含水量对水钠锰矿室温分解甲醛的影响  催化剂制备  高锰酸钾和草酸铵 90 °C反应;分别 在30、100、200、 300、500度烘干  晶型  500度热处理样品 为隐钾锰矿,其余 为水钠锰矿 Environ. Sci. Technol. 2015, 49, 12372−12379 在室温下可以分解甲 醛转化为二氧化碳 性能与焙烧温度有 关,为什么? 样品在不同温度下脱 水,来源分别为:物 理吸附水、层间水和 表面羟基 反应过程中消耗水和羟 基,催化剂表面积累甲 酸盐、碳酸盐 用干O 再生催化剂, 2 催化剂表面甲酸盐稍 下降,碳酸盐未减少 ,羟基继续消耗 不能有效再生 用H O/O 再生催化剂 2 2 ,催化剂表面碳酸盐 不再积累,甲酸盐减 少,羟基恢复。 可以有效再生 2. 水钠锰矿Mn缺陷的影响 通过控制高锰酸钾与草酸铵的比例调控Mn缺陷的含量 V -1 K Mn3+ Mn4+ □ O ·1.13H O Mn 0.21 0.15 0.83 0.02 2 2 VMn-2 K Mn3+ Mn4+ □ O ·1.21H O 0.31 0.07 0.87 0.06 2 2 VMn-3 K Mn3+ Mn4+ □ O ·1.18H O 0.36 0.04 0.88 0.08 2 2 V -1 V -2 V -3 Mn Mn Mn Mn-Mn 配位数:5.9--5.3--4.9 Mn缺陷的影响 缺陷越多,活性越好

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