加料方式对共沉淀法制备的Cu／MnO／AlO催化剂性能的影响.PDF

２０１４年１１月 工 业 催 化 Ｎｏｖ．２０１４ 第２２卷 第１１期　　　　　　　　　　　　　ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　Ｖｏｌ．２２　Ｎｏ．１１ 催化剂制备与研究 加料方式对共沉淀法制备的Ｃｕ／ＭｎＯ／ＡｌＯ ２ ３ 催化剂性能的影响 １ １，２ １，３ １ １ 陈维苗 ，丁云杰 ，薛　飞 ，宋宪根 ，吕　元 （１．中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室，辽宁 大连 １１６０２３； ２．中国科学院大连化学物理研究所催化重点国家实验室，辽宁 大连 １１６０２３； ３．中国科学院大学，北京１０００３９） 摘　要：采用共沉淀法制备Ｃｕ／ＭｎＯ／ＡｌＯ催化剂，运用Ｎ 吸附－脱附、ＸＲＤ、ＸＲＦ和Ｈ －ＴＰＲ等 ２ ３ ２ ２ 对其进行表征，并用于乙酸甲酯加氢制乙醇反应，考察共沉淀加料方式对催化剂结构及其催化性能 的影响。结果表明，共沉淀时采用的加料方式显著影响制备的Ｃｕ／ＭｎＯ／ＡｌＯ催化剂的织构性质、 ２ ３ ＣｕＯ晶粒大小、还原性能和化学组成，这些因素共同作用决定了催化剂在乙酸甲酯加氢反应中的催 化性能。其中，反加法制得的催化剂Ｃｕ和Ｍｎ组分含量相对比值接近理论值，且具有较高的比表 面积和较佳的还原性能，因而表现出最佳的催化性能，在反应温度２００℃、压力６．５ＭＰａ、空速 －１ ０．６ｈ 和氢酯物质的量比５０条件下，乙酸甲酯转化率和乙醇选择性分别达９８．９％和９８．１％。 关键词：催化剂工程；共沉淀；加料方式；Ｃｕ／ＭｎＯ／ＡｌＯ催化剂；乙酸甲酯加氢；乙醇 ２ ３ ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１４．１１．００６ 中图分类号：ＴＱ４２６．６；Ｏ６４３．３６　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２０１４）１１０８４１０６ ＥｆｆｅｃｔｏｆａｄｄｉｔｉｏｎｍｏｄｅｓｏｎｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆＣｕ／ＭｎＯ／ＡｌＯ ２ ３ ｃａｔａｌｙｓｔｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｃｏｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ １ １，２ １，３ １ １ ＣＨＥＮＷｅｉｍｉａｏ，ＤＩＮＧＹｕｎｊｉｅ ，ＸＵＥＦｅｉ ，ＳＯＮＧＸｉａｎｇｅｎ，ＬＹｕａｎ （１．ＤａｌｉａｎＮａｔｉｏｎａｌＬａｂｏｒａｔｏｒｙｆｏｒＣｌｅａｎＥｎｅｒｇｙ，ＤａｌｉａｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＰｈｙｓｉｃｓ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｄａｌｉａｎ１１６０２３，Ｌｉａｏｎｉｎｇ，Ｃｈｉｎａ；２．ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＣａｔａｌｙｓｉｓ，ＤａｌｉａｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆ ＣｈｅｍｉｃａｌＰｈｙｓｉｃｓ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｄａｌｉａｎ１１６０２３，Ｌｉａｏｎｉｎｇ，Ｃｈｉｎａ； ３．ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０