热解气氛与温度对褐煤半焦一步法甲烷化活性的影响-化工进展.PDF

化 工 进 展 ·3690 · CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2017 年第 36 卷第 10 期 热解气氛与温度对褐煤半焦“一步法”甲烷化活性的影响 岳永强，刘永卓，常国璋，郭庆杰 （青岛科技大学化工学院，清洁化工过程山东省高校重点实验室，山东青岛 266042 ） 摘要：为提高褐煤热解多联产技术中半焦的利用效率，本文提出将低温热解半焦用于“一步法”制甲烷技术， 考察了热解条件对半焦性质和一步甲烷化活性的影响。利用管式炉制备了不同气氛和温度的褐煤热解半焦，采 用傅里叶红外光谱、X 射线衍射技术和固定床反应器，对半焦表面化学、微晶结构和甲烷化活性进行了表征。结 果表明，与N2 和H2 氛围相比，褐煤在水蒸气氛围中进行热解，半焦表面含氧官能团受到保护而含量更高，同时 石墨化程度因受阻而降低，甲烷化活性更高；在水蒸气氛围中，773～873K 范围内，随着热解温度升高，褐煤裂 解反应进行程度加深，半焦表面含氧官能团数量降低，石墨化程度增加，致使甲烷化活性降低。总之，在水蒸 气氛围中，773K 时热解形成了一步甲烷化反应活性最好的褐煤半焦，对于低阶褐煤热解过程与气化过程优化联 产具有重要指导意义。 关键词：热解条件；褐煤半焦；甲烷化；一步法 中图分类号：TQ546.1 文献标志码：A 文章编号：1000 –6613 （2017 ）10 –3690 –07 DOI ：10.16085/j.issn.1000-6613.2016-2259 Influence of pyrolysis atmosphere and temperature on “one step ” methanation activity of lignite semi-coke YUE Yongqiang，LIU Yongzhuo ，CHANG Guozhang ，GUO Qingjie （Key Laboratory of Clean Chemical Processing of Shandong Province，School of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology ，Qingdao 266042，Shandong，China ） Abstract ：To improve the semi-cokes utilization efficiency in multi generation technology of coal pyrolysis ，the application of low temperature pyrolysis char to methane by one step process was proposed. The influence of pyrolysis conditions on “one step ”methanation activity was investigated in this work. A series of semi-coke samples derived from pyrolysis of Erdos lignite were prepared grammed under different atmosphere and temperature using a tubular furnace. The surface chemical ， microcrystalline structure and methanation activity of these semi-c