杂原子Sn-β分子筛的脱铝补位两步法制备表征及其催化环-催化学报.PDF

2012 Chinese Journal of Catalysis Vol. 33 No. 5 文章编号: 0253-9837(2012)05-0898-07 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2012.11201 研究论文: 898~904 杂原子Sn-β分子筛的脱铝补位两步法制备、表征及其催化 环己酮Baeyer-Villiger 氧化性能 康自华, 刘海鸥, 张雄福* 大连理工大学化工学院, 精细化工国家重点实验室, 辽宁大连 116024 摘要: 采用酸处理 Al-β脱铝以产生 T “ 空位”, 再高温焙烧插入 Sn, 即脱铝补位两步法制备了杂原子 Sn-β分子筛. 考察了 β沸 石中 T “ 空位”数量、母体硅铝比和焙烧温度等因素对 Sn-β分子筛形成与性能的影响, 并利用 X 射线衍射、红外光谱、紫外- 可见光谱、扫描电镜、X 射线荧光光谱和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段及环己酮 Baeyer-Villiger (B-V) 氧化反应, 对 催化剂进行了表征和评价. 结果表明, 脱铝补位两步法可以制备 Sn-β分子筛, 且 Sn 以四配位形式存在于分子筛骨架中, 在对 环己酮 B-V 氧化反应中表现出较高的催化活性. 关键词: 锡; 杂原子β沸石; 环己酮; Baeyer-Villiger 氧化反应; ε- 己内酯 中图分类号: O643 文献标识码: A 收稿日期: 2011-12-02. 接受日期: 2012-03-06. *通讯联系人. 电话/传真: (0411 电子信箱: xfzhang@ 基金来源: 国家自然科学基金 ; 辽宁省教育厅高校重点实验室项目 (2009S019); 辽宁省高等学校优秀人才支持计 划 (LR201008). Preparation and Characterization of Sn-β Zeolites by a Two-Step Postsynthesis Method and Their Catalytic Performance for Baeyer-Villiger Oxidation of Cyclohexanone * KANG Zihua, LIU Hai’ou, ZHANG Xiongfu State Key Laboratory of Fine Chemicals, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning, China Abstract: A Sn-β zeolite was prepared by a two-step postsynthesis method. The procedure consists of first creating vacant T-sites with asso- ciated silanol groups by dealumination o