铱系析氧中间层增强dsa点r稳定性机制研究.docx

大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 盛丞狃氢空圜云煎强逖盈整!竖狙壁j硒杰 作者签名：一 至．圈 日期： 塑竖．年』月J罩日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 尺寸稳定型阳极(DSA)具有较高的电催化活性，被广泛应用在氯碱工业、电解海 水防治生物污损、废水处理等领域。但DSA电极面临电解中不断老化，甚至失效的问 题，稳定性依旧是制约其应用和发展的瓶颈，因此，设计兼具高催化活性和稳定性的 DSA电极是电解领域面临的难题之一。大多学者认为：钛基体的钝化是DSA电极失效 的主要原因，电解产生的活性氧通过氧化物涂层扩散至钛基体，将其氧化，生成高电阻 率的Ti02钝化膜。本论文为解决DSA电极老化问题，深入探究了引入析氧中间层对 DSA电极寿命的影响。 首先，通过热氧化法制备了Ti／kxPbl．。02／RuIrSn02电极，利用极化曲线、强化寿命、 活化能等测试表明，随Ir：Pb摩尔比率的增大，IrxPbl．x02中间层的电催化析氧活性提高， 且电化学稳定性提高。Ti／IrxPbl．x02／RulrSn02电极寿命随IrxPbl．。02中间层析氧活性及电 化学稳定性的提高而延长，当Ir的摩尔含量达到70％时，电极的寿命最长，超过国家 标准规定值12．5倍。 其次，深入探究了析氧中间层在改善DSA电极稳定性方面的作用机制：引入中间 层不仅有效的阻碍了侵蚀性活性氧向基体迁移的路径，而且中间层具有较高的电催化析 氧能力，可将部分迁移至中间层表面的活性氧转化为氧气，避免钝化基体。 最后，在该机制的指导下，制备了四种不同Ir02系中间层的Ti／Ir02．Me、Oy／RulrSn02 电极(Me=Sn，Ni，Mn，Co)，结果进一步证实了该机制的普遍适用性，Ti／Ir02一MexOv ／RuIrSn02电极的寿命与中间层的电化学稳定性及析氧活性有关，中间层的稳定性及析 氧活性越高，电极寿命越长。其中Ti／Ir02．C0304／RulrSn02电极的寿命甚至达到73 1 h。 利用化学屏蔽层机制制备的兼具高电催化活性和稳定性的DSA电极，为强电解环境下 电极材料的开发和使用提供新思路和理论依据。 关键词：DSA；中间层；析氧活性；稳定性 万方数据 铱系析氧中间层增强DSA@稳定性机制研究Interlayers 铱系析氧中间层增强DSA@稳定性机制研究 Interlayers with Hi曲Oxygen Evolution Performance for Enhancing Electrochemical Stability of DSA Abstract Dimensionally stable anodes(DSA)have been widely used in antifouling，chlor-alkali industry,wastewater treatment and other fields for its excellent electrocatalytic performance． However,the poor stability of DSA restricts their service lifetime in electrolysis industries for electeode aging even deactivation．The formation of passivated film may be responsible for DSA deactivation．The oxygen intermediate species Can penetrate into the cracks of coatings and form passivated Zi02 layer between the coating and underlying titanium substrate． Therefore how to design DSAs with mgh activity and stability becomes all urgent problem to be solved．In this paper,the effec