发烟硫酸中PdC催化甲烷选择氧化制甲醇-Core.PDFVIP

第 29 卷 第 8 期 催 　化 　学 　报 2008 年 8 月 Vol . 29 No . 8 Chi nese J ou rnal of Cat alys is August 2008 文章编号 :(2008) 研究论文 : 720～726 发烟硫酸中 Pd/ C 催化甲烷选择氧化制甲醇 魏 　新 , 　叶林敏 , 　祝明霞 , 　袁友珠 (厦门大学化学化工学院化学系 , 固体表面物理化学国家重点实验室 , 福建厦门 36 1005) 摘要 : 以 PdCl2 为前驱体 ,采用浸渍法制备了 Pd/ C 催化剂 ,并在发烟硫酸中考察了其催化甲烷选择氧化反应的性能 ,采用 X 射线粉末衍射 、X 射线光电子能谱 、高分辨透射电镜和 CO 吸附等方法对催化剂进行了表征. 甲烷选择氧化反应得到的主产 物硫酸单甲酯经水解后得到甲醇 ,在 5 %Pd/ C 催化剂 、Pd 用量 30 μ 4 h 和 mol 、反应温度 180 ℃、反应压力 4 0 MPa 、反应时间 发烟硫酸中 SO3 含量为 50 %的优化工艺条件下 , 甲烷转化率为 236 % , 甲醇的选择性和收率分别为 695 %和 164 % , 在一 定程度上可实现催化剂的多次重复使用. Pd/ C 催化剂上的甲烷选择氧化反应可能遵循亲电取代机理 ,催化性能与 Pd 负载 量 、Pd 粒子尺寸和分散度等有关. 关键词 : 钯 ; 活性炭 ; 负载型催化剂 ; 甲烷 ; 选择氧化 ; 甲醇 ; 发烟硫酸 中图分类号 : O643/ TQ54 　　　文献标识码 : A Selective Oxidation of Methane to Methanol in Oleum over Pd/ C Catalyst W EI Xin , YE L inmin , ZHU Mingxia , YUAN Youzhu ( S tate Key L aboratory of Physical Chem is t ry of S olid S u rf aces , Dep art ment of Chem is t ry , College of Chem is t ry an d Chem ical Eng ineering , X iamen University , X iamen 361005 , Fuj ian , China) Abstract : The selective oxidation of met hane to met hanol over Pd/ C cat alyst s generated from a PdCl2 p recur sor was investigated in oleum . Characterization of t he cat alyst s was performed by Xray diffraction , Xray p hoto elect ron spect ro s