废轮胎热解炭负载ptco双金属催化甲基环己烷脱氢反应性能研究材料物理与化学专业论文.docxVIP

摘要摘要 摘要 摘要 随着汽车工业的发展和汽车不断的更新换代，废轮胎的日益增多带来严重 的环境问题，引起人们的关注。废轮胎热解处理能够实现资源的最大回收和再 利用，具有较高的经济效益和环境效益，是当今废轮胎处理的一种有效方法。 在废轮胎热解产物中，炭残渣所占比例达到35％左右，具有重要的研究价值。 炭载体在催化领域的广泛应用让我们把目光投向这一领域。本实验室前期对热 解炭负载单金属Pt催化甲基环己烷脱氢反应进行了一些研究，效果很好，但考 虑到贵金属的成本问题，我们又考虑加入第二金属Co，以期得到催化性能更优 良、成本更低的脱氢催化剂。 本论文进一步对甲基环己烷脱氢反应进行系统研究。从单金属Pt和双金属 Pt．Co两个方面进行考察，主要考察制备方法的影响。 对于单金属催化剂，首先考察了载体不同预处理方法对反应性能的影响， 包括不同硫酸浓度预处理和不同气氛焙烧预处理。结果表明，硫酸存在一最佳 浓度，浓度过低或过高均不利于催化活性的提高；考察不同气氛焙烧预处理时， 发现H2气氛中处理效果较好，N2气氛中处理效果明显较差，另外，若温度合适， 焙烧预处理能提高催化活性。然后考察了不同还原方法的影响，包括化学还原 法、浸渍法以及两者结合的方法。结果表明，两者结合的还原方法最佳，即浸 渍．EG．H2还原法活性最高，N2焙烧处理对反应活性不利。 对于双金属催化剂，采用两种方法制备了一系列催化剂，并将其和单金属 进行比较。结果表明，双金属活性高于单金属，我们采用XPS、TEM、CO脉冲 吸附和H2．TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明，双金属催化剂Pt(0)含量 更高，粒径更小，且Co物种的还原温度更低。本文最后在湿式和干式两种还原 方法下考察了一定原子比条件下不同浸渍顺序，以及一定浸渍顺序条件不同原 子比对反应性能的影响。结果表明，对于两种方法均是Co先浸渍方法制备的催 化剂反应活性最高，共浸渍法次之，Pt先浸渍最劣。从原子摩尔比的角度，均 存在一最佳比例，偏低或偏高均不利于反应活性的提高。 关键词：废轮胎热解炭；Pt．Co双金属：甲基环己烷；制氢 AbstractAbstract Abstract Abstract Along with the development of the automotive industry and constantly upgrading of automobile，the increase of scrap tire has brought out serious environmental problems，and attracted people’S attention．The waste tire pyrolysis processing is all effective method for the disposal of waste tires for its higher economic and environmental benefits．Among the products of pyrolysis processing, pyrolytic char account for 35％，SO it is well worthy of research．In oBr previous work, we have conducted some study on dehydrogenation of methylcyclohexane over monometallic Pt catalyst supported 011 pyrolytic tire char,while considering the cost of precious metal，the second metal Co is added to get a better dehydrogenation catalyst． This paper systematically studied the dehydrogenation reation of methylcyclohexane．The influence of different preparation methods on the catalytic performance have been evaluated fiom monometallic and bimetallic respects． For monometallic catalysts，this paper firstly investigated the influence of different pretreatments of PTC on the performance of catal