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硕士学位论文W．Mn．Ti02复合金属氧化物的低温NH3一SCR 硕士学位论文 W．Mn．Ti02复合金属氧化物的低温NH3一SCR 性能的研究 Investigation of NH3一SCR Activity over W—Mn—Ti02 Catalyts at Low Temperature 学完成日期： 2Q!§生§月 大连理工大学 Dalian University of Technology 万方数据 J J II ImJINI HJImlll II Y2822944 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 型：二丝玉堕量金盆地堂．二!垫生婴整堡叠壁 作者签名：弓蚴 日期： 塑[年互一日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 随着我国经济的快速发展以及工业化进程的加快，对煤炭资源的消耗量不断加大， 导致N瓯排放量逐年增加。因此引发了严重的大气环境污染，如光化学烟雾、酸沉降、 平流层臭氧损耗等。氨选择性催化还原(NH3．SCR)法作为一种低成本、高效率的技术 而广泛应用于固定源脱硝方面Nq的治理。目前，应用最广泛的商业SCR催化剂为 V205．M003／W03．Ti02，但是该催化剂在300．4000C脱硝效果最好，而固定源烟气经过除 尘脱硫装置后温度较低，通常在2000C以下。因此设计开发具有较高低温活性的催化剂 具有重要的现实意义。鉴于此，本文采用一步共沉淀法合成了Mn．Ti02和W．Mn—Ti02 复合金属氧化物催化剂，并对其NH3．SCR反应活性进行了测试。通过多种表征手段考 察了催化剂物理化学性质对催化剂活性的影响，并利用原位红外光谱技术深入研究了催 化剂的反应机理。具体研究内容如下： (1)采用一步共沉淀法合成了Mn．Ti02复合氧化物催化剂，并研究了沉淀剂种类和 Mn含量对NH3．SCR活性的影响，结果发现以碳酸铵为沉淀剂，Mn／(Mn+Ti)=0．5时， Mn．Ti02催化剂在80．2600C之间可以达到90％以上的NOx转化率。相对于单一金属氧 化物Mn0。和Ti02催化剂，Mn．O．Ti复合键的生成增加了催化剂缺陷位的数量，同时提 高了催化剂表面化学吸附氧物种的含量，因而使该催化剂的脱硝性能得到显著增强。 但)采用一步共沉淀法合成了具有较高低温活性的W-Mn。Ti02复合氧化物催化剂。 相对于Mn．Ti02催化剂，W．Mn．Ti02催化剂的NH3．SCR反应活性进一步提高，同时活 性温度窗口得到了拓宽。其中W(0．25)．Mn(0．25)．Ti02催化剂的低温活性最高，在 60．4000C范围内可达到90％以上的Nq转化率。对W(0．25)．Mn(0．25)一Ti02催化剂进行 物理化学性质表征发现，w元素掺杂有利于催化剂表面Mn4+及化学吸附氧的富集，促 进反应中NO向N02的氧化，进而提高了催化剂的SCR反应活性。 (3)采用原位红外光谱技术研究了W(0．25)．Mn(0．25)．Ti02催化剂的反应机理。相对 于Mn—Ti02和W．Ti02催化剂，w(o．25)．Mn(0，25)．Ti02催化剂表面存在更多的Lewis和 Brensted酸性位，且出现了具有高活性的反应中间体，其中吸附于Lewis酸性位上的中 间体．NH2及单齿硝酸盐是SCR反应中的主要活性物种。W(0．25)．Mn(0，25)．Ti02催化剂 表面发生的NH3．SCR反应通过E．R和L．H反应途径进行。 关键词：选择性催化还原；W掺杂；氮氧化物：原位红外光谱；反应机理 万方数据 W-Mn—Ti02复合金属氧化物的低温NH3．SCR性能的研究Investigation W-Mn—Ti02复合金属氧化物的低温NH3．SCR性能的研究 Investigation of NH3··SCR Activity over W·-Mn-·Ti02 Catalyts at Low Temperature Abstract With the rapid development of China’S economy and the acceleration of industrialization， the consumption of coal resources continues to increase，and the emission