pt基纳米颗粒的制备及其催化性能研究核科学与技术专业论文.docxVIP

摘要摘要 摘要 摘要 Pt和Pt基纳米颗粒由于其良好的催化活性，受到了科研人员的广泛关注。 然而，Pt的使用成本非常高，实际存储量却很低，近年来国际Pt催化剂研究的 重点多集中在降低材料成本和提高反应速率上。其中，在以Pt为主催化剂的基 础上增加一种或多种元素，并加以理性的形貌调控，有望可以设计合成出更高效 的新型Pt基催化剂。本论文利用同步辐射x射线吸收谱(XAS)、X射线衍射 (XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和x射线光电子能谱(xPs) 等多种表征手段研究了包括Pt／Ru双金属、Pt．Fe203／GO、CoCr204等多种复合纳 米材料的结构和催化性能，建立了性能与结构之间的构效关系。主要论文内容如 下： 1．运用简单的溶剂热方法成功合成了不同原子配比的P们沁双金属纳米颗 粒。研究结果表明，这些纳米颗粒采用Pt核Ru壳的结构，在500。C退火处理后， 部分Pt原子迁移到颗粒表面，同时表面的Ru原子大多被还原，氧化程度降低， 纳米颗粒的合金化程度提高。Pt／Ru双金属纳米颗粒催化甲醇氧化的电催化性能 进行测试结果显示出，催化剂的电催化甲醇氧化性能随着表面Ru原子氧化程度 的增加而增加。 2．采用一步水热法，在不加其他任何氧化剂和还原剂的条件下，以氧化石 墨烯同时作为氧化剂和还原剂合成了Pt—Fe203／GO复合纳米材料。表征结果表明 Pt—Fe203纳米颗粒均匀分布在氧化石墨烯载体上，且纳米颗粒大小基本一致，约 为40．50 nln。光催化降解有机染料的实验结果显示出，Pt—Fe203／GO具有优异的 MB光催化降解性能。复合催化剂的优异性能主要来源于Pt、Fe203和GO三者 之间的相互作用减少了光生电子和空穴的结合几率，从而使得更多的光生电子和 空穴迁移至催化剂表面，并产生更多的具有强氧化性的自由基，从而大大提高了 催化剂的光催化降解MB的性能。 3．采用水热结合热处理的方法制各了尖晶石化合物CoCr20。催化剂，并将 其与多壁碳纳米管进行复合。测试结果表明，空气中对CoCr20。进行不同温度煅 烧不改变其尖晶石结构，但是退火后的CoCq04结晶程度明显提高，颗粒也变大， 其析氧反应催化性能也大幅降低。通过与多壁碳纳米管复合，可以提高CoCr20。 的催化性能。 关键词：PffRu纳米颗粒Pt—Fe203／GO复合纳米材料CoCD04纳米颗粒电催化 甲醇氧化X射线吸收谱 万方数据 摘要 II 万方数据 AbstractAbstract Abstract Abstract Pt and Pt—based nanoparticles have attracted more and more attenfion because of their good catalytic activity in lots of fields．However,the cost of Pt is extremelv high just because its rare storage in the earth．Therefore，most efforts have focused on reducing Pt utilization and increasing its catalytic activity．Among them，addition of one or more element in Pt electro—catalysts followed by the proper shape control has been considered to be the most promising strategy to synthesize more efficient Pt—based catalysts．In this dissertation，we will discuss the structure and catalVtic activity of various composite including bimetallic Pt／Ru nanoparticles，Pt—Fe203／GO nanomaterial and CoCr204 nanoparticles，to establish a structure—activity relationship between the structure and properties of catalyst．To this purpose．we used combination of X-ray absorption spectroscopy(XAS)，X—ray difffaction(XRD) patterns，scanning electron microsc