低共熔溶剂对某些有机化合物的萃取分离性能研究物理化学专业论文.docxVIP

摘要低共熔溶剂(DESs)具有结构多样、价格低廉、原材料易得、制备简单、不使用挥 摘要 低共熔溶剂(DESs)具有结构多样、价格低廉、原材料易得、制备简单、不使用挥 发性有机溶剂等优点，被认为是传统易挥发有机溶剂的替代品，广泛应用在化学反应、 催化化学、材料制备、物质溶解、酸性气体捕集、萃取分离等领域。但是，在萃取分离 方面，还存在分离效果差、无法进行选择性分离、萃取机理不清楚等问题。在上述背景 下，本文开展了酚类化合物的萃取分离、醇．酯混合物和有机酸．酯混合物的选择性分离 等研究工作，主要研究内容如下： 1．使用胆碱衍生物INl，1IlC20H]C1(n=1，4，6，8)作为新的萃取剂，通过与酚类化合物 形成低共熔溶剂，从模型油(甲苯)中萃取26种酚类化合物。结果表明，有16种酚类 化合物可以从甲苯中萃取出来，且一次萃取的效率随着酚类化合物结构的不同而显著改 变(28．1．94．7％)。通过远红外光谱和密度泛函理论计算，认为胆碱衍生物盐的阴离子 与酚类化合物形成的氢键是酚类化合物萃取的主要驱动力。 2．使用氯化胆碱(CHCl)／丙二酸、CHCl／乙二醇、CHCl／尿素、CHCl／甘油、CHCl／1，2一 丙二醇、ZnCl2／尿素、ZnCl2／1，6．己二醇、ZnCl2／乙酰胺、ZnCl2／乙二醇等10种DESs对 醇．酯混合物(苯甲醇+乙酸苄酯，异戊醇+乙酸异戊酯)进行选择性分离。较系统地研 究了体系的温度、相体积比、醇．酯摩尔比等因素对选择性分离效果的影响。结果表明， 萃取效率随相体积比的增大逐渐减小，随醇．酯摩尔比的增大逐渐增大，但萃取过程对 温度并不敏感。在优化的条件下，通过一步萃取，苯甲醇的分离效率可达到95．7％，异 戊醇的分离效果可达到95．0％以上。利用1H NMR光谱研究了选择性分离过程中的相互 作用，表明醇一OH与DES中的氢键供体分子之间的氢键相互作用是萃取过程的主要驱 动力。 3．将CHCl／丙二酸、CHCl／尿素、CHCl／1，2．丙二醇、ZnCl2／1，6．己二醇、CHCl／乙二醇、 CHCl／甘油、ZnCl2／尿素、ZnCl2／乙二醇等DESs体系应用到有机酸一酯混合物(水杨酸+ 水杨酸甲酯，苯甲酸+苯甲酸乙酯)的选择性分离中。较系统地研究了体系的温度、相 体积比等因素对选择性分离效果的影响。在优化的条件下，通过一步萃取，水杨酸的分 离效果可达到99．9％，苯甲酸的分离效果可达到99．5％。利用1H NMR光谱分析了选择 性分离过程中的相互作用，表明有机酸．OH与DES中的氢键供体分子之间的氢键相互 万方数据 作用是选择性萃取的主要驱动力。 作用是选择性萃取的主要驱动力。 关键词：低共熔溶剂，酚类化合物，醇．酯混合物，有机酸．酯混合物，选择性分离，相 互作用 万方数据 ABSTRACTDeep ABSTRACT Deep eutectic solvents(DESs)have many advantages，such structural diversity,cheap and easily obtained raw materials，simple synthetic procedures，and not of any organic solvents．Thus， DESs have been widely acknowledged as greener replacements for traditional volatile organic solvents in variety of fields including chemical synthesis，catalytic chemistry,materials preparation,substance dissolution,acid gas capture and separation process．However,as far as the extraction and separation by DESs are concerned，low extraction efficiency and selective separation still challenge，and the related ex仃action mechanism is not well understood．In this thesis，the separation of phenolic compounds from oil， and selective separation of alcohols organic acids from their mixture with esters have been studied in some det