乙腈溶剂中单壁碳纳米管与常见有机化合物的相互作用.pdf

第32卷　 第7期 环　 境　 化　 学 Vol. 32,No. 7 2013年　 　 7月 ENVIRONMENTAL CHEMISTRY July 2013 DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2013.07.022 乙腈溶剂中单壁碳纳米管与常见有机化合物的相互作用∗ ∗∗ 褚莹倩　 李雪花 　 杨先海　 张晓琳　 陈景文 (工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连理工大学环境学院,大连,116024) 摘　 要　 以单壁碳纳米管(SWCNTs)为固定相,采用高压匀浆法,制备HPLC色谱柱.测定乙腈相中18种有机 化合物在SWCNTs色谱柱上的保留因子,研究SWCNTs与化合物的相互作用.结果表明,有机化合物取代基的 种类和个数、杂原子的个数影响乙腈相中有机化合物与SWCNTs的相互作用.采用线性溶解能关系(LSER)定 2 量表征SWCNTs与有机化合物的相互作用,所构建的LSER模型具有较强的拟合能力(R =0.844)和稳健性 2 (Q =0.768),发现π-/ n-电子对作用和空穴/ 弥散作用是控制SWCNTs与有机化合物相互作用的主要因素. LOO 关键词　 碳纳米管,有机化合物,保留因子,线性溶解能关系 (LSER). 碳纳米管(CNTs)作为新型的碳质材料,常作为吸附剂去除废水中的金属离子、有机污染物和生物 [1-2] 杂质 .近年来由于CNTs具有疏水性表面和高比表面积,CNTs开始作为固相萃取和气相/ 液相色谱 [3] 的新型固定相填料而被用于对有机污染物的分析 .研究表明,流动相能够改变色谱固定相的表面性 [4] 质,从而影响溶质在固定相上的保留 .溶质的保留能力取决于其与流动相、固定相的相互作用的大 [5-6] 小 .因此,研究典型有机溶剂中CNTs与有机化合物的相互作用,有助于CNTs作为固定相材料在化 学分析领域中的应用. 部分研究采用批量平衡法测定水相中CNTs对于有机化合物的吸附参数,分析了CNTs与有机化合 [7-8] 物的相互作用 .采用批量平衡法研究CNTs对有机化合物的吸附,步骤繁琐、费时费力.尤其,分离水 [9] 相中的分散态CNTs颗粒较为困难,影响结果的准确性 .CNTs在去离子水中主要处于沉淀状态,而在 [10] 醇类、丙酮等弱极性溶剂中主要处于溶解或分散状态 .因此,采用批量平衡法研究有机溶剂中CNTs 与有机化合物的相互作用,固液分离更加困难.色谱保留因子可用于表征溶质在固定相上的保留能力. [11] 基于色谱保留因子和线性溶解能关系(LSER)可以系统研究溶质与固定相的相互作用机制.Bui等 利 用LSER关系研究了200 多种药物分子在超临界流体色谱上的保留行为,发现分子的氢键酸度(A)和氢 [12] 键碱度(B)对其保留起主要作用,同时极化率也一定程度上影响药物分子的保留.Fields等 通过色谱 保留因子的LSER模型,研究了32 种化合物与一种新型固定相(butylimidazolium-based)之间的相互 作用.