高温二氧化碳吸附剂的制备与表征物理化学专业论文.docxVIP

I!l!l!vln／／lliilll／fl／l／flllllfllll丫1 I!l!l!vln／／lliilll／fl／l／flllllfllll 丫1 ．_llr／lllf804776 高温二氧化碳吸附剂的制备与表征 摘要 随着温室效应的日益加剧，C02作为主要的温室气体，其排放受到世界范围的广 泛关注。减少C02排放的一种重要方法是发展C02高效捕集和处理技术，而无论是 化石能源燃烧还是化工过程中产生的C02气体，一般具有以下特点：排放气体温度 较高；C02气体浓度不高；含有高浓度的水蒸汽。传统的吸收C02的方法是将含有 C02气体的流出气先冷却，再通过胺类等弱碱性溶剂进行吸收。但此方法存在以下几 方面的问题：1)流出气冷却过程能耗大；2)溶剂再生过程溶剂易挥发或降解；3) 对在化工过程中产生的C02气体不能原位吸收。因此研究制备高温下可高效快速吸 收低浓度C02气体的固体吸收材料具有重要的理论和实际应用价值。本论文主要分 为以下两部分： 1)采用柠檬酸溶胶．凝胶法制备锆酸锂材料，通过与固相法、普通液相法、共沉 淀法等制备方法进行对比，发现溶胶一凝胶法制备的锆酸锂材料具有最佳的C02吸收 性能。对优化后的锆酸锂材料采用热分析仪(TG．DTA)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电 子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)等多种表征手段进行分析。探讨了柠檬酸溶胶．凝胶 法制备材料的晶相组成、表面形貌、颗粒大小、锻烧温度和C02流速及分压等对锆 酸锂材料C02吸收性能的影响，并考察了吸收材料的循环吸收性能。结果表明，优 化后的锆酸锂材料具有良好的高温C02吸收性能，550℃下C02分压为o．5 bar时， 1 5 min内吸收量可达20 wt．％；20 min左右可达吸收平衡，平衡吸收量达25．7 wt．％； 经三次吸收．解吸循环后，其C02吸收性能没有发生明显变化，表明锆酸锂材料具有 良好的稳定性。 2)在制备上述锆酸锂材料的基础上，采用柠檬酸溶胶一凝胶法制备钾改性锆酸锂， 发现钾改性后，其吸收性能尤其是C02低分压下吸收性能有很大程度的提高。设计 正交试验对改性锆酸锂的制备工艺进行系统性的优化。采用热分析仪(TG．DTA)、X 射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、透射电镜(TEM)等对材料进行 表征；探讨钾改性后材料二氧化碳吸收性能大幅提高的原因。结果表明，合成的改性 I 摘要锆酸锂材料具有良好的高温C02吸收性能，具有最佳吸收性能的材料在550℃下， 摘要 锆酸锂材料具有良好的高温C02吸收性能，具有最佳吸收性能的材料在550℃下， C02分压为O．25 bar时，10 min左右吸收量达到20 wt．％，15 min左右达到吸收平衡， 平衡吸收量约为23．5 wt．％。经四次吸收．解吸循环，样品的吸收速率没有明显下降， 说明改性锆酸锂材料具有良好的稳定性。极佳的C02吸收性能使所制备的钾改性锆 酸锂材料有望应用于原位移除化工过程(如天然气水蒸汽重整制氢过程)中产生的 C02气体。 关键词：高温C02吸收剂；柠檬酸；溶胶一凝胶法；锆酸锂 SYNTHESIS SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF HIGH．TEMPERATURE CARBON DIOXIDE SORBENTS ABSTRACT With the increasing greenhouse effect，carbon dioxide(C02)，as the major greenhouse gas，its emissions have been worldwide concerned．One of the important ways to reduce C02 emissions is to develop efficient technologies for C02 capture．However, whether C02 is emitted from the buming of fossil fuels or produced from the chemical industry,it generally has the following features：high temperature in the gaseous streams； low concentration of C02，and high concentration of water vapor coexisting in the streams． The traditional technology to capture C02 is to use amine solutions to absorb C02 that first ne