高温硫化法制备la3nbs2o5及其可见光催化性能研究化学工艺专业论文.docxVIP

硕士学位论文 硕士学位论文 摘要 摘要 具有可见光响应的窄带隙半导体光催化材料是近数十年以来多 相半导体光催化技术的研究重点。硫氧化物冈其避免了传统硫化物可 见光催化剂的光腐蚀与不稳定性，以及很强的可见光吸收特性，成为 人们设计和合成新型可见光催化剂的一个重要方向。本文在对近年来 国内外多相半导体光催化剂的制备和应用综述的基础上，针对传统高 温固相法的不足，首次利用高温硫化法制备了钙钛矿型结构的 La3NbS205光催化荆，并以哑甲基蓝的光催化降解为反应模型考察了 可见光下La3NbS205的光催化性能。 高温硫化法是先通过简单的柠檬酸络合法制备无定形态的前驱 体La3Nb07，然后使用H2S气体进行高温硫化。本文采用高温硫化法 制备了光催化剂La3NbS205，运用X射线衍射(Ⅺ①)、电子扫描显 微镜(SEM)、比表面积(BET)和紫外．可见漫反射光谱(IjnV．-Ⅵs DRS) 对所得样品进行表征，并与传统高温固相法制备的样品作了简单比 较。结果表明，相对于高温固相法须1000℃焙烧96h，硫化法在700℃ 时通入H2S气体1 h便可获得Ruddlesden—Popper-type层状钙钛矿型结 构的La3NbS205纯相。硫化时间和温度增加时，La3NbS205晶体结晶 度提高，晶粒长大。样品颗粒粒径小(100．600 nnl)、粒径分布单一， 呈规则的类球形。随着硫化温度的提高，La3NbS205颗粒粒径增大， 有轻微的团聚现象，而颗粒比表面积则逐渐降低(11．39—5．81 m2／g)。 UV-Vis DRS结果表明，样品在400—600 hill的可见光区有明显的吸收 特性，其最大吸收带边为650 nnl，禁带宽度为1．91 eV，具有可见光 响应。 以亚甲基蓝溶液的光催化降解为模型反应，在可见光(L400 nm) 范围下考察了样品La3NbS205的光催化性能，并研究了硫化温度、硫 化时间、催化剂用量、溶液初始pH值、H202加入量和制备方法等对 La3NbS205光催化氧化性能的影响。实验得到较优的光催化荆制备工 艺为800℃下硫化l h；催化剂的最佳用量为3 g／L，碱性环境有利于 样品光催化性能的提高，H202的最佳加入量为8 mL／L。可见光下照 射12 h，高温硫化法制备的光催化剂La3NbS205对亚甲基蓝的降解率 (92．7％)，明显高于固相法催化荆(51．7％)。 硕士学位论文 硕士学位论文 摘要 关键词高温硫化法，La3NbS205，可将光响应，亚甲基蓝降解 ll 硕士学位论文 硕士学位论文 ABSTRACT ABSTRACT Ⅵsible light responsive semiconducting photocatalytic materials with narrow band gap have been the research focus of heterogeneous semiconductor photocatalysis in recent decades．Oxysulfide which avoids traditional sulfide visible light photocatalysts’corrosion，instability,and has a strong visible—light absorption property,has been an important direction for designing and synthesizing new visible—light responsive photocatalysts．Current domestic and foreign research progresses on preparation and application heterogeneous semiconductor photocatalysts were given a detailed overview in this paper．To circumvent the shortcoming solid state reaction，perovskite structure photocatalyst La3NbS205 was prepared by H2S gas sulfurization method firstly．The photocatalytic activities of La3NbS205 was studie