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摘要摘要
摘要
摘要
在本论文的研究中,我们共合成了3个未见报道的半刚性双吡唑配体和它们 与铜(I)、铜(II)、银(I)和镉(II)形成的6个配合物,并用元素分析、红外光谱、 核磁共振、质谱和X.射线衍射等手段对这些化合物进行了表征。
本文中用到的3个有机配体如下: 1.4,4’.(2,3,5,6.四甲基.1,4.二亚甲基苯撑).二.3,5.二苯基吡唑(H2L1);
2.4,4’一(2,3,5,6.四甲基一1,4一二亚甲基苯撑).二.3,5.二甲基吡唑(H2L2);
3.4,4’一(2,7一二亚甲基萘撑).二.3,5一二苯基吡唑(H2L3);
6个配合物的分子式如下:
{[Ag(H2L1)】(BF4))n (1)
【A92(H2LZ)2](BF4)2’2H20 (2)
{[Ag(H2L。)】(N03))。 (3)
【Cd(H2L2)(I)2]n (4)
[Cu2(H2L2)4(804)2]’11 H20 (5)
【Cu6(L’)3】.4H20 (6) 一
它们的结构可以分为以下三类: 1.双核配合物:[A92(H2L2)2](BF4)2·2H20(2);(q][Cu2(H2L2)4(S04)2]·11H20(5)为O
维的双核配合物,其中2是一个M2L2型的矩形配合物;配合物3是一个M2L4
型笼状结构,其中的铜(1I)原予均为血配位。 2.六核配合物:Cu6(L3)3·4H20(6)为0维的六核三棱柱状超分子笼,此结构中配
体H2L3上N—H质子成功脱去,笼子的上下两面是Cu3N6的九元环,侧棱是 三个萘环支撑,萘坏平面和九元环平面接近垂直。
3.一维配位聚合物:{[Ag(H2L‘)】(BF4))n(1)、{[Ag(H2L2)](N03)}n(3)和
[Cd(H2L2)(I)2】n(4)均为一维链状结构。其中配合物1中配体H2L1呈反式构象, 而结构中的pi—pi堆积作用使这种反式构象更加稳定;配合物3中,配体H2L2 为顺式构象,金属与配体交脊形成墙垛形链状结构;配合物4中,配体H2L2
同样为反式构象,金属与配体交替形成Z字型一维链,每个金属上有两个I‘ 配位作为链的装饰。
通过对以上结构的研究,我们得出以下结论: 1.双吡唑配体中,吡哗环3,5位的取代基对配体在结构组装中表现出来的顺反 构象影响很大。比较配体H2L1和H2L2我们可以看出,由于前者中存在C.H Ⅱ, 而且组装的结构中存在pi-pi堆积,导致其很难在常温条件下与金属离子以顺式 构象进行组装;配体H2L2中我们用甲基取代了苯基,这个问题得到了解决,在
摘要其组装体中,顺式构象更为常见。
摘要
其组装体中,顺式构象更为常见。 2.双吡唑脱去质子,配位点增加一倍,这在很大程度上使组装体的复杂性提高, 可以预期得到更有趣的晶体结构。然而此类配体脱质子后易形成难溶的配合物粉 末,使得进一步的结构确定十分困难。我们尝试了在水热条件下进行分子组装并 取得了很好的效果(配合物6).
关键词:双吡唑,银,铜,自组装,超分子化学
Abstract
Abstract
In this paper,three unprecedented semi-r-igid bipyrazolyl ligands and their six complexes with Cu(I)、Cu(II)、Ag(I)和Cd(II)were synthesized,and characterized with element analyses,IR spectra,1HNMR,MS and X—ray diffraction.
The three ligands are:
4,4’-(2,3,5,6一tetramethyl-1,4一dimethylenephenyl)一3,5一diphenylbipyrazole(H2L1) 4,4’.(2,3,5,6一tetramethyl-1,4一dimethylenephenyl)一3,5-dimethylbipyrazole(H2L‘) 4,4’一(2,7一naphthalenediylbis(methylene))一bis(3,5一diphenylbipyrazole)(H2LJ)
The six complexes are:
{[Ag(H2L1)】(BF4))n (1)
【A92(H2L2)2](BF4)2‘2H20 (2)
{[Ag(H2L2)]fN03)}n (3)
[Cd(H2L锁1)2】n
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