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华北电力大学硕士学位论文
华北电力大学硕士学位论文
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摘 要
本课题采用即时合成法,利用模拟含铜废水和含铁废水合成了铜镁铝和铁镁铝 类水滑石(HTLCs),分别研究了铜镁铝和铁镁铝类水滑石的合成条件及其对亚甲 基蓝氧化降解的催化性能,并对催化效果进行了对比,初步分析了催化机理。
首先,模拟含 Cu2+废水和含 Fe2+废水,采用即时合成法分别合成了 CuMgAl 类 水滑石和 FeMgAl 类水滑石。利用单因素实验考察了 pH 值、M2+/M3+摩尔比、M12+/ M22+摩尔比对合成类水滑石的影响,并确定了 CuMgAl 类水滑石的最佳合成条件为: pH 值=9、(Mg2++Cu2+)/Al3+摩尔比=3、Cu2+/Mg2+摩尔比=2;FeMgAl 类水滑石的最 佳合成条件为:pH 值=10、(Mg2++ Fe2+)/Al3+摩尔比=3、Fe2+/Mg2+摩尔比=1。采用 XRD、FT-IR、SEM 等分析手段对最佳条件下合成的 HTLCs 的晶体结构和化学组分 等性质进行了表征,结果证明 Cu2+和 Fe2+离子进入了水滑石层板,并生成层状结构 完整,晶相单一,结晶度高的 HTLCs。
其次,分别研究了在最佳条件下合成的 CuMgAl 类水滑石和 FeMgAl 类水滑石 对亚甲基蓝氧化降解的催化性能。利用单因素实验考察了催化时间、催化剂用量、 溶液 pH 值、亚甲基蓝初始浓度和过氧化氢浓度对亚甲基蓝脱色率的影响。通过正 交实验分别确定了 CuMgAl 类水滑石和 FeMgAl 类水滑石对亚甲基蓝氧化降解的最 佳催化条件。结果表明,采用 CuMgAl 类水滑石作为催化剂的最佳催化条件为:催 化剂用量=0.75g/L、催化时间=3h、H2O2 浓度=1.5%、溶液 pH=7,当亚甲基蓝初始 浓度为 20 mg/L 时,亚甲基蓝脱色率可达 96.75%;采用 FeMgAl 类水滑石作为催化 剂的最佳催化条件为:催化剂用量=0.5g/L、催化时间=2h、H2O2 浓度=0.75%、溶液 pH=2,当亚甲基蓝初始浓度为 20 mg/L 时,亚甲基蓝脱色率可达 97.68%。
最后,比较了不同类水滑石对亚甲基蓝氧化降解的催化效果,并对催化机理进 行了初步分析。实验结果表明,CuMgAl 类水滑石和 FeMgAl 类水滑石对亚甲基蓝 氧化降解过程均表现出良好的催化性能。作为催化剂,一方面,处理相同初始浓度 的亚甲基蓝溶液时,FeMgAl 类水滑石在催化剂用量、催化时间以及过氧化氢浓度 等方面比 CuMgAl 类水滑石表现出一定的优越性。但另一方面, CuMgAl 类水滑比 FeMgAl 类水滑石的 pH 值适用范围更广,且当亚甲基蓝初始浓度较高时,CuMgAl 类水滑石催化亚甲基蓝氧化降解的脱色率更高。CuMgAl 类水滑石和 FeMgAl 类水 滑石中的 Cu2+、Fe2+分别促进氧化剂 H2O2 反应产生羟基自由基(HO·),羟基自由 基(HO·)攻击亚甲基蓝染料有机物分子中的不饱和原子发色团,从而降解成为小 分子是主要的催化机理。
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实验结果表明,即时合成法是一种可靠的合成水滑石的方法,可在处理含 Cu2+、 Fe2+废水的同时利用 Cu2+、Fe2+制备含铜、铁类水滑石。该方法操作过程简单,经 济成本低。合成出的含铜、铁类水滑石可作为过氧化氢催化剂,催化氧化染料废水, 均是高效环保催化剂。
关键词:即时合成法、CuMgAl 类水滑石、FeMgAl 类水滑石、亚甲基蓝、脱色率
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Abstract
In this paper, by using simulation including Cu2+ and Fe2+ wastewater, the instant synthesis was prepared copper magnesium aluminum and iron magnesium aluminum three yuan hydrotalcite(HTLCs). Preparation conditions of two HTLCs and catalytic
performance of oxidative degradation of methylene blue were studied. Catalytic effects were contrasted and a preliminary analysis of catalytic mechanism.
First of all, by using simulation including Cu2+ and Fe2+ wastewater, the instant
synthesis was prepared C
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