基于螺旋单电子模型的手性分子的三阶非线性极化率-光子学报.PDF

第27 卷第 10 期　　　　　　　　　　　　　　光　子　学　报　　　　　　　　　　　　　Vo1. 27 No. 10 1998 年10 月　　　　　　　　　　ACT A PHOT ONICA SINICA　　　　　　　　　October 1998　 基于螺旋单电子模型的手性 分子的三阶非线性极化率 李俊庆　辛　丽　张学如　刘树田　李淳飞 ( 哈尔 工业大学物理系, 合尔 150001) 本文从螺旋手性分子单电子模型出发, 推导手性分子 三阶光学非线性, 给出螺旋手 性分子三阶极化率张量元 解析表达式, 并讨论分析了实际 螺旋分子 极化率张量 非零 元素. 手性分子; 三阶极化率; 三阶非线性 0 1 手性介质在非线性光学中表现出来的一些特殊性引起人们的广泛重视 , 在研究手性介质二次谐波 2 的非线性光学响应方面, 理论和实验都取得了很大的进展 . Peteralli Mallo 等人首次发现不同的圆偏振 3 光入射到吸附在气液表面上的手性二奈酚分子上, 产生的二次谐波的效率是不一样的.J.J. Maki 和 4 5 6 等人做了很多工作, 他们用螺旋结构的聚异化青 膜 、 膜 及水汽交界面含缩氨酸分子 Persoons LB BR 等材料做了圆二向性二次谐波实验, 测量了一些非线性光学响应项, 在理论上提出了一套完整的二次谐 7 波旋光非线性理论, 他们又从手性表面螺旋分子单电子模型 出发, 计算了手性分子二阶非线性光学响 应, 给出了螺旋分子薄膜极化率张量及分子的超极化率张量的表示式, 目前手性介质三阶非线性方面的 理论还很不完善, 本文从螺旋分子的单电子模型出发, 在 . . 等人二阶非线性理论的基础上, 推导 J J Maki 手性分子的三阶非线性, 首次给出三阶极化率张量元素的解析表达式, 并运用一些已知的分子参数, 对 结果进行了讨论分析, 这些工作为化学合成及非线性光学实验提供了一些理论参考. 1 有一类手性分子, 它们或具有螺旋状微观结构, 或其价电子由于结构的制约而沿着弯曲路径运动, 运动的轨道可以看作螺旋结构的一部分. 一个被束缚在螺旋路径上的电子如图1 所示, 选取固定在分子上的笛卡尔坐标系, 单位基矢为(i, , ) , 分子的取向轴为 轴任意时刻电子的位置可用螺旋半径 、螺距 以及旋转角 来描述, 电子位 j k Z 矢速度及加速度如下 i 　　r= cos　sin　 j ( 1) 2 k i · 　　= sin　cos　 j ( 2)