煤化学链燃烧中流动反应及耦合对铁基载氧体结构性能影响-化学工程与技术专业毕业论文.docxVIP

煤化学链燃烧中流动／反应及耦合对铁基载氧体结构性能影响 煤化学链燃烧中流动／反应及耦合对铁基载氧体结构 性能影响 学位凳喜耋嚣昙茎!魅指导教师签字：五整出．g^ 答辩委员会成员签-7： 目乞L鼻 J 万方数据 青岛科技大学研究生学位论文煤化学链燃烧中流动／反应耦合对铁基载氧体 青岛科技大学研究生学位论文 煤化学链燃烧中流动／反应耦合对铁基载氧体 结构．性能影响 摘要 煤化学链燃烧(CLC)是能够实现C02内分离的新型燃煤技术，该技术研 究对我国燃煤过程的C02减排具有重要意义。煤化学链燃烧过程中，载氧体(OC) 要在高温以及复杂的气氛下循环流动、反应，实现煤化学链燃烧过程煤的充分 燃烧、C02的高效捕集。这些复杂的流动、反应情况会对载氧体颗粒结构一性能 产生影响。本文通过不同方法将天然粘土凹凸棒(ATP)作为载体引入，制各 了具有高反应活性和高结构稳定性的铁基复合载氧体。在流化床反应器中对所 制各铁基载氧体的反应性能、循环反应性能以及循环反应中结构．性能变化规律 进行了考察，论文主要内容如下： (1)分别通过机械混合法、浸渍法、溶胶．凝胶法制备了Fe203／ATP载氧 体。ATP对煤的转化过程具有催化作用，能够使神木煤热解和气化过程的碳转 化速率出峰时间分别提前10 min；ATP能够进一步增强Fe203载氧体的抗磨损 性能，加入ATP后各铁基载氧体的磨损速率较纯Fe203载氧体下降70％左右。 ATP与活性组分Fe203之间存在协同作用：ATP中CaO的存在能够起到催化作 用，加快煤的转化；ATP的引入能够改善载氧体的孔结构，增加其比表面积， 提高Fe203与合成气的反应活性。 (2)溶胶．凝胶法制备的U．Fe4ATP6载氧体表面CaO含量更高，具有更高 催化活性，其初始碳转化速率达到O．168 min～；比表面积达到4．92 m2／g，具有更 高的反应活性，尾气中平均C02浓度高达98．9％。60次循环反应过程中，表面的 CaO逐渐生成了不具有催化活性的Ca2Si04，催化性能逐渐下降。随着循环反应 的进行，U-Fe4ATP6载氧体发生轻微烧结，其孔径结构和比表面积发生改变，反 应性下降。tn．t95时煤化学链燃烧过程可达到高燃烧效率；在制备用于类似条件 的铁基载氧体时，必须使其比表面积大于1．72 m2／g。 (3)流化床流化过程中的磨损是影响U．Fe4ATP6载氧体颗粒粒度分布变 化的主要因素；高温条件下U．Fe4ATP6载氧体颗粒在流化过程中的磨损速率比 常温低。与合成气的反应过程会使U。Fe4ATP6载氧体颗粒表面CaO转变成 Ca2Si04。载氧体颗粒表面的煤灰会导致其孔径小于1 0 gm的孔数量显著减少， 比表面积明显降低。煤中的煤灰是煤化学链燃烧过程中对U．Fe4ATP6载氧体颗 万方数据 煤化学链燃烧中流动／反应耦合对铁基载氧体结构性能影响粒结构性能影响最大的因素。在实际操作过程中，采取适当方法减少载氧体与 煤化学链燃烧中流动／反应耦合对铁基载氧体结构性能影响 粒结构性能影响最大的因素。在实际操作过程中，采取适当方法减少载氧体与 煤灰的接触机会，有利于保持载氧体的反应活性，延长其使用寿命。 关键词 煤化学链燃烧铁基载氧体凹凸棒结构反应性 II 万方数据 青岛科技大学研究生学位论文EFFECTS 青岛科技大学研究生学位论文 EFFECTS OF COUPLn寸G FLUIDIZATION／REACTION PROCES SES ON STRUCTUREREACTIVITY OF IRON BASED OXYGEN CARRIER IN COAL CHEMICAL．L00PING COⅣ【BUSTION ABSTRACT Coal chemical—looping combustion(CLC)is promising coal combustion technology to reduce c02 emission for the inherent C02 separation feature．In coal CLC process，oxygen carriers(OC)circulate the whole system by reacting in complex atmosphere at high temperature，realizing the full combustion of coal and the high efficiency C02 capture．However,reactivity and physical structure of the oxygen cartier will be gradually deteriorated under the complex flui