氯代有机化合物加氢脱氯反应分析-无机化学专业毕业论文.docxVIP

摘要摘要 摘要 摘要 氯代有机物是重要的化工原料，被广泛应用于制药工业和染料工业等，在 环境中的排放量相当大。另外，氯代有机物由于其“三致’’作用，以及在环境 中难以降解、易被生物体积累等特点，对环境造成了巨大的危害。因此，氯代 有机物的降解成为了重要的研究课题。 文中选择比较简单的一氯代物对氯苯酚作为目标反应物，主要对于加氢脱 氯方法进行了研究。脱氯常用的催化剂体系一般为第Ⅷ族的Fe、Ni以及Pd、Pt、 Ru、Rh等贵金属，它们能有效的催化有机氯化物的脱氯。 采用化学还原法制备了非晶态Ni．B催化剂，发现其具有良好的加氢脱氯性 能，在相同反应条件下15 min可以实现完全脱氯。通过加入不同分子量的PEG (400、600、2000、20000)表面活性剂，对于Ni．B的粒径进行控制制备，并 研究了粒径对于其催化性能的影响。采用共还原法在Ni．B中引入Pd，研究发现 第二种金属的加入对于Ni．B的活性起到促进作用。 为了研究Pd、Ni双金属之间的合金效应，采用化学镀的方法制备了稳定性 更好的Ni．B。它们的粒径较为均一，B元素的含量较化学还原Ni．B的高。以置 换法制备了Pd．Ni／B双金属催化剂。将它们分别在一系列温度下(100、200、300、 400 oC)进行热处理，研究温度对于Ni．B以及Pd／Ni．B加氢脱氯活性和稳定性的 影响，发现200 oC下热处理的催化剂具有最高的反应活性和稳定性。在20 min 内能够使对氯苯酚脱氯完全，且套用3次之后活性没有明显的下降。另外Pd、 Ni双金属之间的相互促进作用也在催化剂的活性测试中有所表现。 在常温下制备了纳米Ni催化剂，并在纳米Ni基础上引入Au。将不同Au 负载量(O．1．1wt．％)的Ni．Au双金属催化剂，在低温下(200．300 oC)进行一定 的热处理，考察不同Au含量的Ni催化剂的加氢脱氯活性，发现0．8wt．％Au-Ni 具有最高的活性。将Ni．Au催化剂用一定量的HN03溶解，得到含有少量Ni的 多孔Au，考察不同Ni含量的多孔Au催化剂的加氢脱氯活性。 制备磁性载体Fe304@Si02，并在其表面引入-NH2或．ell等基团对其进行改 性，通过它们的锚定作用，将Pd、Au等固定在相应的位置上，实现贵金属的高 分散，并考察它们的加氢脱氯性能。研究发现-NH2改性的Fe304@Si02@NH2Pd 催化剂的活性远大于Fe304@Si02@enVd和Fe304@Si02@Pd催化剂，在2 h可 以实现完全脱氯，套用三次活性没有明显下降，具备良好的反应活性和稳定性。 摘要制备负载型的Pd、Pt、Ru、Rh单金属以及Pd．Au等双金属催化剂，考察各 摘要 制备负载型的Pd、Pt、Ru、Rh单金属以及Pd．Au等双金属催化剂，考察各 种贵金属催化剂的加氢脱氯性能，研究发现Pd基催化剂与其它贵金属催化剂相 比，具有更高的催化效率。双金属之间的协同效应也得到了进一步证实。 本文对于对氯苯酚的加氢脱氯反应及其催化剂体系进行了研究，制备了具 有高活性、高分散性和高稳定性的一系列催化剂，使目标反应物在更短的时间 内能够被降解完成，达到了快速脱氯的目的。 关键词：加氢脱氯，对氯苯酚，Ni．B，Pd，催化 II AbstractChlorinated Abstract Chlorinated organics are important chemical raw materials and widely used in pharmaceutical industry and dyestuff industry．The amount of chloride emission to the environment is enormous every year．In addition,chlorinated organics are carcinogenic，teratogenic and mutagenic persistent toxic pollutants，and are prone to be accumulated by the organism，which has posed a heavy burden to the environment． For these reasons，the degradation of chlorinated organics is imperative． In this dissertation,we used 4一chlorophenol as the probe molecule to study its dechlorination method by catalytic hydrodeehlorination(HDC)a