抗污染、强稳定性纳滤膜的仿生制备及性能研究-化学工程与技术专业毕业论文.docx

万方数据 万方数据 摘要 以解决纳滤膜分离过程中的膜污染和提高膜结构稳定性为主要目标，基于对 超亲水抗污染表面（细胞膜）、低表面能自清洁表面（荷叶）和贻贝粘合蛋白的 认识，理性设计成膜材料，优化组合制膜方法（界面聚合法、仿生粘合法、表面 接枝法等），实现抗污染、强稳定性纳滤膜的仿生制备及性能强化。主要研究内 容总结如下： 首先，设计合成了具有含胺段和含氟段两段结构的含氟多元胺（FPA），并 以其为水相单体采用界面聚合法制备抗污染纳滤膜。含氟多元胺具有两个功能： 第一，含胺段能与均苯三甲酰氯（TMC）发生界面聚合反应获得致密活性层， 赋予纳滤膜优良的分离性能；第二，含氟段能优化纳滤膜表面组成，赋予纳滤膜 良好的抗污染性能。FPA-TMC/PES 纳滤膜具有优异的抗污染性，过滤 BSA 水溶 液时通量恢复率可达 99.8%，通量衰减率为 9.1%。 其次，受自然界超亲水抗污染表面（细胞膜）与低表面能自清洁表面（荷叶） 启发，在界面聚合法所制亲水纳滤膜表面分别接枝含氟多元胺（FPA）与甲基丙 烯酸六氟丁酯（HFBM），制备了含亲水区和低表面能微区的纳滤膜。亲水区具 “污染抵御”作用，低表面能微区具“污染驱除”作用，两种作用的协同赋予膜 以高通量恢复和低通量衰减特性。F3-PA/PES 纳滤膜过滤 BSA 水溶液时通量恢 复率可达 99.4%，通量衰减率为 8.8%。 再次，利用仿生粘合法和界面聚合法制备结构稳定性纳滤膜。通过多巴胺自 聚反应修饰 PES 支撑层，在修饰后的支撑层上采用哌嗪（PIP）与 TMC 间的界 面聚合反应复合一层活性层。基于聚多巴胺的非特异性强粘合作用，在支撑层与 活性层间构建共价键和强非共价键连接，两层间多重作用改善了纳滤膜的界面相 容性，增强了膜的结构稳定性。PA/PDA-PES 纳滤膜经乙醇浸泡 15 d 后，水通量 几乎不变，盐截留率变化率小于 5.0%。 最后，提出了仿生粘合法制备抗污染纳滤膜。通过多巴胺的快速自聚反应在 支撑层表面复合一层超薄聚多巴胺层，利用聚多巴胺层表面自身的反应位点实施 二次反应接枝含氟多元胺（FPA），制备出抗污染、结构稳定性纳滤膜。亲水聚 多巴胺区和含氟低表面能区赋予膜良好的抗污染性能，聚多巴胺强粘合特性增强 了膜的结构稳定性。F3-PDA/PES 纳滤膜过滤 BSA 水溶液时通量恢复率可达 94.5%，通量衰减率为 12.7%。乙醇浸泡 144 h 后，F3-PDA/PES 纳滤膜的水通量 和截留率仅有小范围波动。 关键词：仿生 纳滤膜 抗污染 结构稳定性 界面聚合 仿生粘合 ABSTRACT The target of the thesis is to prepare antifouling composite nanofiltration (NF) membranes with good structural stability. Based on the understanding of the hydrophilic antifouling surface in cell membrane, low surface energy self-cleaning surface in lotus and the adhesive proteins found in mussels, we design the amine monomer or modifiers, and combine the existing method (e.g., interfacial polymerization, biomimetic adhesion, grafting, etc.) to invent new fabrication approach of NF membrane. The preparation and performance enhancement of the antifouling membranes with good structural stability are achieved. The details of this study were summarized as follows: Firstly, a novel fluorinated amine monomer (C7F15CONH(CH2CH2NH)2CH2CH2NH2, fluorinated polyamine, FPA) was synthesized and utilized to perform interfacial polymerization with trimesoyl chloride (TMC), producing thin-film composite NF mem