煤热解气化过程中汞的形态转化和释放规律研究-热能工程专业毕业论文.docxVIP

华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 I I 摘 要 煤炭利用过程中引起的汞排放是大气汞排放的最主要来源，对生态环境和人类健 康造成极大危害，越来越得到国际社会的关注，但这些研究大多集中在燃烧领域，对 热解和气化领域的相关研究还比较少，随着洁净煤技术的不断发展，有必要对热解和 气化过程中汞的迁移转化行为进行研究。 本文正是以痕量汞为研究对象，采用理论计算和实验研究相结合的方法，研究了 煤热解和气化过程中汞的形态转化和释放规律。 F*A*C*T 计算表明，汞是易挥发的痕量元素，在温度高于 500K 的热解和气化过 程中，煤中的汞全部挥发进入气相，其中 99%以上的汞以单质汞的形式存在，只有不 到 1%的汞以其它氧化物的形式存在。 热解实验表明，温度是影响热解过程煤中汞释放的主要因素，热解温度越高，汞 的释放量越多；停留时间对汞的释放也有影响，在同一热解温度下，随着停留时间的 延长，煤中汞的释放率在增加，但增加的幅度不大；热解过程中，气态汞主要以元素 汞的形态存在，随着热解温度的升高，气体中元素汞的百分比含量在减小，二价汞的 百分比含量在增加。 气化实验表明，温度是影响气化过程煤中汞释放的主要因素，温度越高，释放出 的汞越多；在同一气化温度下，随着停留时间的延长，煤中汞的释放率在增加；在气 化产生的气体中，元素汞和二价汞的百分比含量在 40%～60%之间变化，随着温度的升 高，元素汞的百分比含量在减小，二价汞的百分比含量增大，600℃以下元素汞占优， 600℃以上二价汞占优。 关键词：煤，热解，气化，汞，形态转化，释放规律 本文受到国家重点基础研究发展计划项目（2004CB217704）经费资助 II II ABSTRACT As the largest source of atmospheric mercury emission, mercury emitted from coal utilization has a pollution effect on the environment and does great harms to the human health. Control of mercury and its compounds has been an emerging and frontier area in the research fields of pollutants emission. These reviews, however, do not consider in-depth the speciation of mercury in pyrolysis and gasification flue gases. This paper particularly studied the speciation and emisstion behavior of mercury during coal pyrolysis and gasification with experimental and computational methods. Calculation models of chemical thermal dynamical equilibrium are used to predict the chemical speciation of Hg in the coal pyrolysis and gasification flue gas. The software used is F*A*C*T, the temperature range is from 500K to 2000K, and the pressure range is from 1atm to 80atm. Calculation results showed that mercury species at equilibrium are all distributed in gas phase. Hg0 is the main species at temperatures higher than 500K. Two bituminous coals were used to determine the mercury behavior during coal pyrolysis. The experiments were carried out in a tube furnace with a nitrogen blanket at deferent resident times and different temperatures. The experimental data