离子液体辅助合成纳米Fe3O4及制备核壳磁复合催化剂的研究-化学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘 要 磁性纳米材料由于具有独特的物理化学性质，在生物医学、催化、环保、磁 性记录材料等领域都有广泛应用。本文采用离子液体辅助溶剂热法首次成功合成 了珊瑚状 Fe3O4 纳米团簇，并将合成的 Fe3O4 纳米团簇用于光助催化降解水溶液 中的苯酚。此外，在扩展的 Stober 法基础上，创新性采用酚醛树脂煅烧法在无 外加还原剂的情况下制备了负载 Pd 的核壳结构磁性复合催化剂，并通过 Suzuki 偶联反应评价其催化性能。 首先以硝酸铁为前驱体、乙二醇为溶剂和还原剂、离子液体 1-癸基-3 甲基 咪唑氯盐（[Dmim]Cl）为结构导向剂，采用离子液体辅助溶剂热法合成了珊瑚 状 Fe3O4 纳米团簇，该团簇由片状 Fe3O4 组装形成，比表面积为 23.8 m2g-1，饱和 磁化强度为 50.1 emu?g-1；作为对比，未加入离子液体时合成了球形 Fe3O4 纳米团 簇，该团簇由 Fe3O4 纳米颗粒组装形成，比表面积为 14.5 m2g-1，饱和磁化强度 为 40.2 emu?g-1。在此基础上深度揭示了离子液体诱导晶体定向生长的模板作用 机理。此外，将合成产物用于紫外光辐射氧化降解苯酚，结果表明合成的珊瑚状 Fe3O4 纳米团簇的催化活性明显高于球状纳米团簇，能高效降解水中苯酚，反应 3h 苯酚降解率即高达 99.07%。 对于核壳结构磁性复合催化剂的合成，首先采用扩展的 Stober 法合成了酚 醛树脂包覆 Fe3O4 的核壳结构(Fe3O4@RF)，并创新性采用酚醛树脂煅烧法成功制 得核壳结构磁性复合催化剂(Fe3O4@C-Pd)，纳米 Pd 分散性好，且无需额外添加 还原剂。纳米 Pd 粒径随煅烧温度的升高而增加，550 ?C 煅烧所得磁性复合催化 剂中纳米 Pd 粒径为 10 nm，负载量为 8.73%，饱和磁化强度为 54.90 emu·g-1；进 而选择 Suzuki 偶联反应评价合成其催化性能，结果表明 550 °C 下煅烧得到的催 化剂对 Suzuki 反应具有最高的催化活性，且具有很好的底物普适性，特别是以 碘苯作为反应物时，0.5 h 产物收率即可达到 100%，且该催化剂可通过外加磁场 轻松回收，重复使用性好，循环反应 10 次后 Suzuki 反应产物收率依然高达 90.68%， 活性组分 Pd 损失率仅为 9.16%。 关键词：离子液体；Fe3O4；模板；机理；核壳结构催化剂；Suzuki 反应 Abstract Nanostructured magnetic materials have drawn much attention due to their unique physical and chemical properties and extensive applications in biomedicine, catalysis, environmental protection and magnetic recording materials. For the first time, coralloid Fe3O4 nanoclusters have been prepared via ionic liquid-assisted solvothermal method in this work, and the nanoclusters have been applied to catalyze the degradation of phenol in water. Besides, Pd-loaded core-shell magnetic composite catalyst has been synthesized without extra reducing agent and the catalytst performance has been tested by Suzuki coupling reaction. First, coralloid Fe3O4 nanoclusters stacked by nanosheets were successfully synthesized using ferric nitrate as the precursor, ethylene glycol as the solvent and reducing agent and the ionic liquid ([Dmim]Cl) as the structure-directing agent. In comparison, spherical Fe3O4 nanoclusters assembled by nanospheres were synthesi