紫外活化甲酸产二氧化碳阴离子自由基还原CrVI-北京玛格泰克科技.pdf

中国环境科学 2018,38(7) ：2505~2511 China Environmental Science 紫外活化甲酸产二氧化碳阴离子自由基还原 Cr(VI)的研究 * 秦宝雨,唐 海 ,李 强,王 健,邢庭其,滕雪刚,徐建平 (安徽工程大学生物与化学工程学院,安徽 芜湖 241000) 摘要：研究高效还原技术是去除废水中 Cr(VI)的有效手段,本研究提出了一种新颖有前景的基于紫外(UV)活化甲酸(HCOOH)产还原性二氧化碳阴离子 自由基(CO2•-)去除 Cr(VI)的方法.通过对比 UV 、HCOOH 、UV/HCOOH 三种体系对 Cr(VI)还原效率和电子自旋共振(EPR)对体系中自由基的检测研究 了其活化原理和还原机制.结果表明 UV 能显著活化 HCOOH 产生 CO •-(α =19.08G, α =15.86G, g=2.0036).此外,试验考察了主要影响因素对 Cr(VI)去除 2 H N 效果的影响,包括初始 Cr(VI)浓度、甲酸投加量、初始 pH 值、反应温度、有机污染物以及水中常见阴离子.结果显示当甲酸浓度为 40mmol/L,Cr(VI) 初始浓度为 10mg/L,反应时间在 60min 内,UV/HCOOH 体系对 Cr(VI)的去除率能达到 100%.在酸性条件下(pH≤3.5)能显著促进 Cr(VI)的还原,且 Cr(VI) - - - 去除效率随着初始 HCOOH 浓度和反应温度升高而增加.进一步研究表明,该体系下 NO3 对 Cr(VI)的还原有着显著的促进作用,而 Cl 、HCO3 和对硝基 苯酚(p NP)则有抑制作用.不同温度下 Cr(VI)去除率与时间关系的拟合结果表明,当反应时间 t≥40min,UV/HCOOH 体系去除 Cr(VI)过程遵循准一级反应 动力学,根据不同温度下对应的反应速率常数 k,结合阿伦尼乌斯方程,计算求得准一级反应的活化能为 15.9kJ/mol. 关键词：二氧化碳阴离子自由基；甲酸；紫外；Cr(VI) ；动力学模型 中图分类号：X703 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2018)07-2505-07 Reduction performance of Cr(VI) by carbon dioxide anion radical based on UV-activated formic acid. QIN Bao-yu, TANG * Hai , LI Qiang, WANG Jian, XING Ting-qi, TENG Xue-gang, XU Jian-ping (School of Biochemical Engineering, Anhui Polytechnic University, Wuhu 241000, China). China Environmental Science, 2018,38(7)：2505~2511 Abstract ：It is well recognized that the development of highly efficient reduction is an effective way to remove Cr(VI) from wastewater. Herein, a novel carbon dioxide anion radical (CO2•-) production induced by UV-activated formic acid system is expected to offer a promising technology for removal of Cr(VI). In the present study, the ac