化学气相沉积法生长石墨烯的CFD模拟分析.pdfVIP

摘 要 摘要 石墨烯是碳材料家族中一种明星材料，因其独特的电子结构和优异的物理 特性一直备受关注。石墨烯有望在高性能纳米电子器件、复合材料、场发射器、 传感器和能量储存等领域获得广泛应用。现今主要制备石墨烯的方法有：微机 械剥离法，外延生长法，氧化还原法和化学气相沉积法。其中在金属表面化学 气相沉积法有望成为一种理想的大规模制备大面积，价格低廉的，高质量的石 墨烯。铜金属由于其具有低碳溶解度，是一种很优良的生长衬底材料，而且在 生长过程中比较容易控制石墨烯样品的层数。 近来，对于在铜衬底上制备石墨烯的生长机制由很多理论研究工作。但是 研究主要集中在铜衬底上的生长反应机制。关于气相动作用也只是从热力学角 度进行简单分析。很少有关于气相动力学因素对石墨烯在铜衬底上生长影响的 研究。但是在实验上已经表明气相动力学也是石墨烯生长的一个很重要的影响 因素。以甲烷作为碳源在铜衬底上CVD生长石墨烯实验中，反应室压强是影响 石墨烯样品平整性的重要因素。理论分析甲烷的气相热分解反应导致反应室中 各种活性组分处于非平衡状态，从气体流动上游到下游方向，活性组分浓度逐 渐升高，因此在实验上观察到铜衬底处于下游相比铜衬底处于上游获得石墨烯 样品的厚度较厚。基于这些结果，我们利用计算流体力学方法来研究气相动力 学对在卧式管式炉中CVD生长石墨烯的影响。 本工作利用计算流体力学软件包FLUENT仿真模拟以甲烷作为碳源在铜衬 底上CVD生长石墨烯过程。从模拟结果可以发现，反应室的压强为低压(83Pa) 时，甲烷的组分输运系数远大于表面化学反应常数，反应面上纵向没有浓度梯 度，甲烷的表面浓度和主气流浓度差不多，表面沉积速率随温度变大呈指数增 长；反应室的压强为常压(101j25Pa)时，甲烷的化学反应常数大于组分输运系 数，反应面上纵方向有明显浓度梯度，表面浓度最低，表面沉积速率随温度变 大只是稍微增长。因此分析推出，反应室压强为低压时，石墨烯生长受限于表 面化学反应；反应室压强为常压时，石墨烯生长受限于组分输运过程。在常压 没有考虑甲烷气相分解反应情况下，我们模拟计算将铜衬底表面放置在加热区 不同位置时表面沉积速率的变化。模拟获得的结果显示表面沉积速率从气体流 动上游到下游方向是逐渐变小，与试验结果不相符，因此侧面说明了甲烷的热 分解反应在整个石墨烯CVD生长过程中的重要性。 关键词：计算流体力学，有限体积法，石墨烯，压强，化学气相沉积，气相反应 ABSTRACT ABSTRACT iSastarmaterial Graphene ofcarbonmaterial hasattracted family．Graphene interestbecauseofits electronicstructureandexcellent great unique physicalprop— is tobe usedin llano．electronic eaies．Grapheneexpected high—performance devices， emission materials，field andother composite devices，sensor,energystorage fields． the mainmethodof films：micro—mechanicalexfoliationof Today preparing graphene onSiC grap