x@al12(x=al-,c,si,p+)论文：掺杂铝团簇吸附碳氮原子性质的研究.docVIP

X@Al12（X=Al-,C,Si,P+）论文：掺杂铝团簇吸附碳氮原子性质的研究 【中文摘要】团簇作为一门新兴的交叉学科近年来引起人们的广泛关注,特别是它奇异的光、电、磁、力学、化学等性质吸引越来越多的研究者参与对其的研究。对团簇的不断研究对于帮助我们深入理解物质从微观到宏观的变化规律具有十分重要的理论意义。团簇的表面体积比比较大,因此团簇的性质与其相应的块体材料的性质相差很大。人们通常把团簇当成是介于微观原子、分子与宏观固体物质之间的新层次的物质结构,也可以说,代表了凝聚态相的一个初始状态。人们研究团簇的其中一个就是试图找到能够组装符合人们期望的纳米结构模块,因此问题的关键就是寻找到物理化学性质稳定同时之间相互作用很弱的纳米模块。一般情况下能够作为这样模块的团簇都是具有幻数结构的团簇。Al13团簇是幻数团簇,当其吸附小分子时会导致本身的结构与性质发生变化,对其的研究能够帮助我们更好的了解团簇的性质及其表面的吸附性质。利用基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)对X@Al12(X=Al-,C,Si,P+)等幻数团簇吸附氮原子和碳原子性质进行子研究。分析了氮原子和碳原子在X@A112表面的吸附位置,还分析了Al-N和Al-C键长,最高占据分子轨道与最低位占据分子轨道的能隙,吸附的结合能和电荷转移等性质。结果表明氮原子和碳原子都倾向于空位吸附。尽管X@Al12(X=Al-,C,Si,P+)性质都很稳定,但很大的结合能表明氮原子和碳原子都能稳定地束缚在这些团簇表面。但是由于中性的Al13团簇不具有满壳层的电子结构,它对N和C的吸附性质明显不同于具有满壳层电子结构的X@Al12(X=Al-,C,Si,P+)团簇。NO和CO是空气污染物中的重要成分,对吸附N和C原子的研究有助于了解这些稳定团簇对NO和CO吸附催化性质,从而为发现具有特殊性质的纳米模块提供参考。因此在本文中我们对这些原子团簇吸附N原子和C原子的性质进行理论分析和研究。结果表明掺杂可以有效的调节团簇的性质,从而获得我们期望的性质。 【英文摘要】The structure and stability of atomic clusters have been extensively studied due to their magic optical, electronic, magnetic, mechanics and chemical properties. Studies on them are helpful to better understand the evolution of properties and structures with size of material from microscopic to macroscopic. Clusters have different properties from the corresponding bulk phases due to the large surface to volume ratio. Clusters can be viewed as a new level of material structures between atom, molecules and bulk materials. It represents the initial state of condensed phase matters. One of research subjects of the cluster is to fabricate cluster assembled nanostructures with desired properties. It is critical to find out suitable building blocks that are chemically stable and weakly interact with each other. The unusually stable aggregates (magic clusters) might serve as the building blocks. One typical example of magic cluster is Al13 cluster. Structures and properties will be changed when it absorb some small molecular. Studies on it will helpful to better understand the physical and chemical properties of Al13 clusters.T