氧化碳烟的MnOx04-CeO2催化剂表面活性物种研究-摩擦学学报.pdfVIP

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 第28卷 第2期 分  子  催  化 Vol.28,No.2   2014年4月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Apr. 2014  文章编号:10013555(2014)02016509 氧化碳烟的MnO(0.4)CeO 催化剂表面活性物种研究 x 2 1 1,2 1 1,2,3, 林俊敏 ,付名利 ,朱文波 ,叶代启 (1.华南理工大学 环境与能源学院,广东 广州510006; 2.广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东 广州510006; 3.大气污染控制广东高校工程技术研究中心,广东 广州510006) 摘要:采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnO(0.4)CeO 催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过 XRD、 x 2 BET、Raman、HTPR、OTPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化 2 2 机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnO(0.4)CeOCA催化剂中有更多的Mn进入了CeO 的立方萤石结 x 2 2 4+ 4+ - 构,比表面积更大,氧空位、Mn和Ce更多,因而氧化还原性能更好,催化氧化碳烟的活性更高.O在碳烟的氧 4+ 4+ 化中起重要作用,Mn和Ce有利于氧化反应的进行,氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力,促进了 - 2- - 碳烟的氧化.反应路径为O溢出参与碳烟的氧化,同时产生氧空位,部分晶格氧O 补充O,气相氧不断吸附到 - - - 2- - 氧空位上得到活化生成O ,O 转化为O(可进一步转化为O ),O迁移至碳烟颗粒表面参与反应,生成CO. 2 2 2 关键词:MnO(0.4)CeO;碳烟氧化;催化;表面活性物种;机理 x 2 中图分类号:O643.32 文献标志码:A   当前,柴油车因其良好的动力性和经济性等优 与碳烟的氧化,催化剂中的活性氧首先释放并迁移 势而受到广泛关注,但其排气中的污染物尤其是碳 至碳烟表面将其氧化,同时,催化剂表面产生氧空 - 烟(soot)对大气环境和人类健康产生威胁[13].颗 位,气相氧吸附到氧空位上补充被消耗的活性氧. 粒物过滤器(DPF)是目前柴油车排气碳烟去除的有 由此可见,活性氧物种、氧空位及氧的迁移转化能 - 效手段,其关键是高活性的催化剂[45].MnO 力等涉氧参数在碳烟的催化氧化中发挥重要作用. x CeO复合氧化物因具有优异的低温催化活性而成 但是,目前对催化剂氧化碳烟的决定因素以及反应 2 - 为研究

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