亚铁离子活化过硫酸盐氧化降解普施安蓝MX-R的过程强化研究.pdfVIP

中文摘要 摘 要 高级氧化是降解染料等可生化性差的物质的重要方法，对于 Fe2+活化过硫酸 盐(PS)高级氧化体系降解有机物，有研究发现焦磷酸、柠檬酸、Na EDTA 以及盐酸 2 羟胺 （HA ）等存在强化作用，但对其过程机制的认识还有待深入、系统的研究。 本文针对同一种目标物——普施安蓝 MX-R ，通过序批实验，对比了 Fe2+/PS 与 Fe2+/H O 体系降解目标物的差异性、共性与本质；研究了不同条件下，焦磷酸、 2 2 柠檬酸、Na EDTA 以及 HA 对 Fe2+/PS 体系氧化降解普施安蓝 MX-R 影响；以及 2 不同 pH 、Fe2+ 、PS 等条件与 PS 消耗、Fe2+/Fe3+循环、目标物降解的对应关系，从 定性、定量两方面探索强化过程机制，研究结果表明： ① Fe2+/PS 与Fe2+/H O 体系氧化降解普施安蓝MX-R 是一个pH 降低的过程， 2 2 在相同反应条件下，Fe2+/PS 体系对普施安蓝 MX-R 降解效率比 Fe2+/H O 体系更 2 2 高。对于 Fe2+/PS 体系，普施安蓝 MX-R 降解率随Fe2+浓度变化存在一最高值；而 对于 Fe2+/PS 体系，普施安蓝 MX-R 降解率随 PS 浓度变化单调增加。 酸性环境能够维持体系较高 Fe2+浓度，确保对 PS 活化，增强 Fe2+/PS 体系对 普施安蓝 MX-R 降解；碱性环境存在Fe2+ 向Fe(OH)2 难溶物沉淀转化，降低 Fe2+对 PS 的活化，削弱Fe2+/PS 体系对普施安蓝 MX-R 降解。 当 Fe2+与 PS 浓度较低时，较低初始 pH 对 Fe2+/PS 体系降解普施安蓝 MX-R 较为有利；当 Fe2+与 PS 浓度过量时，较高初始 pH 对 Fe2+/PS 体系降解普施安蓝 MX-R 较为有利。 ② 在焦磷酸、Na EDTA 、HA 存在的 Fe2+/PS 体系中，适当浓度范围的焦磷 2 酸、Na EDTA 、HA ，对普施安蓝 MX 氧化降解有强化作用；普施安蓝 MX-R 降解 2 率受体系构成物浓度组成的影响，存在最佳的PS:Fe2+ :加入物摩尔比；这种强化作 用主要是通过调节 Fe2+与 Fe3+循环实现的，涉及的作用包括：Fe2+ 、Fe3+与加入物 的络合作用；Fe2+与 Fe(OH) 、Fe3+与 Fe(OH) 的沉淀平衡作用；加入物的还原作 2 3 用。在实验条件下，柠檬酸对 Fe2+/PS 体系降解普施安蓝 MX 没有强化作用。 焦磷酸、Na EDTA 、HA 加入的可拓宽 Fe2+/PS 体系对 pH 的适应范围；对于 2 普施安蓝 MX-R 初始浓度 100mg/L 的Fe2+/PS 体系，外加焦磷酸的Fe2+/PS 体系在 pH=3-10 范围内都可获得 90% 以上的染料脱色率，适宜的摩尔比 PS:Fe2+ :焦磷酸 =2.5:5:1 ；而外加 Na EDTA 的Fe2+/PS 体系、在 pH=3-10 范围内都可获得 80% 以上 2 的染料脱色率，适宜的摩尔比PS:Fe2+ :Na EDTA=2.5:5:2 ；外加 HA 的Fe2+/PS 体系、 2 在 pH=3-7 范围内都可获得 75% 以上 的染料脱色率 ，适 宜 的 摩尔 比 PS:Fe2+ :HA=1.5:0.04:0.1。 I