高岭土为原料的微纳米A型分子筛的合成性能及机理研究论文设计.doc

高岭土为原料的微纳米A型分子筛的合成、性能及机理研究 摘要：A型分子筛作为微孔材料，具有丰富的孔结构、规则的孔道分布，因而在催化材料、吸附材料、分离材料、光电材料、功能材料等领域具有广泛的应用，为社会发展创造巨大的价值。目前，以高岭土等矿物材料为原料合成分子筛是其发展趋势，高岭土是一种天然硅铝酸盐矿物，在我国储量十分丰富。本论文以高岭土为原料，利用水热合成法制备了A型分子筛。研究了陈化温度、陈化时间、晶化温度、晶化时间以及减浓度对4A型分子筛结晶度的影响，得出了制备A型分子筛的最优工艺参数。研究了KCl的加入量对3A型分子筛结晶度和 静态饱和吸水量的影响。通过模板法制备出二维A型分子筛材料，并对其微观结构进行研究。同时，对高岭土制备 A 型分子筛的形成机理进行了系统的研究。本研究在绿色环保、高岭土深加工、降低分子筛制备成本、拓宽分子筛应用领域等方面都具有重大的理论和应用价值。 本论文的创新点如下: （1）以高岭土为原料一步水热合成法制备出3A型分子筛材料，解决3A型分子筛合成过程繁琐、合成周期长的问题。 （2）采用模板法，以高岭土为原料，制备出非常规结构的二维A型分子筛材料。 本论文取得的成果以及主要结论如下： （1）高岭土的硅铝比约为2.5，适合制备A型分子筛材料。热重-差热分析结果表明活化温度为：600~900℃。 高岭土制备4A型分子筛，在水热合成过程中，通过单因素实验法确定了最佳工艺条件：碱浓度2.5 mol·L-1，陈化温度60℃，陈化时间4h，晶化温度90℃，晶化时间4h。研究结果表明合成4A型分子筛的结晶度为90.7%，比表面积为21.106 m2·g-1。TEM研究结果表明4A型分子筛的晶体结构属于体心立方结构（BCC）以及4A型分子筛是多晶体。EDX能谱分析结果表明4A型分子筛的Si/Al比为1.0。另外，通过4A型分子筛的热稳定性研究得出：4A型分子筛的相转变温度是600 ℃；4A型分子筛的总质量损失为14.7％ 高岭土制备3A型分子筛，KCl的加入量为25%时，3A型分子筛的结晶度为75.4%，比表面积为17.6526 m2·g-1， 静态饱和吸水量为190.992 mg·g-1。 高岭土制备二维LTA型分子筛，石墨烯的加入量为10.0%时，分子筛的结晶度为69.0%，比表面积为39.774 m2·g-1。 高岭土合成LTA型分子筛的机理可分为三个主要阶段：（a）硅氧四面体和铝氧四面体相互结合形成二级结构单元四元环和六元环；（b）通过聚合将二级结构单元相互连接，以形成大型的六角柱笼和β笼结构单元。（c）LTA型分子筛晶体生长。 可以得出由高岭土合成LTA型分子筛是一种液相转变机理。 关键词：高岭土；A型分子筛；性能；形成机理 Study on Synthesis, Properties and Mechanism of Kaolin-based Micro-nano A Molecular Sieve Abstract: A-type molecular sieve, as a microporous material, has a rich pore structure and a regular distribution of pore channels, so it has a wide range of applications in the fields of catalytic materials, adsorption materials, separation materials, photovoltaic materials, and functional materials, creating great value for social development. At present, the synthesis of molecular sieves with mineral materials such as kaolin is the development trend. Kaolin is a natural aluminosilicate mineral, which is abundant in China. In this thesis, a type A molecular sieve was prepared using kaolin as a raw material by hydrothermal synthesis. The effects of aging temperature, aging time, crystallization temperature, crystallization time and concentration reducti