毕业论文（设计）基于gC3N4或石墨烯的催化材料的制备及性能研究.pdf

大连理工大学硕士学位论文

摘要

碳材料和碳氮材料被认为是一种有望广泛应用于污染控制领域的新型非金属材料。

他们具有比表面积大，吸附能力强的优点，常作为金属催化材料的载体使用，起到增加

对标物的吸附，促进催化反应发生的作用。金属材料价格相对昂贵、在反应过程中容

易溶出而危害环境。如果能够用非金属，例如碳材料和碳氮材料，完全替代金属，实现

对标反应的高效催化，将有效降低污染物控制过程的成本并提高处理过程的环境安全

性。本文借助复合掺杂等手段，制备了以碳材料和碳氮材料为主的新型催化材料，有效

的促进了其在光催化领域和热催化领域的应用。这将有助于开发高效低成本环境友好型

碳材料及碳氮材料催化材料，促进其在污染控制领域的应用。研究工作包括以下几方面:

为了研究g13N4及其复合材料的光催化性能，将类石墨相氮化碳(g・C3N。与二氧化

钛(TiCh)复合，构建gGN/TiOz复合光催化剂。制备的gCNCiCh复合物在g-C3N4与

TiCh之间存在着高效的光生电荷的迁移和分离作用。在全波长照射下，60min内对苯酚

的降解率达到了96.6%,动力学常数为0.053min1,是g©率的2.41倍,TiCfe的3.12

倍。

g・C3W需要与其他光催化剂联用，只能减少而不能避免使用金属。为了开发无金属

催化材料，采用水热还原法制备了N・Gr热催化剂，其含轨量为4.5%。在没有光源的辅

助，反应温度为100℃,反应时间为5h,催化剂负载量为20wt%的条件下，N・Gr催化

氧化苯甲醇的转化率为25.3%,苯甲醛的转化数为0.15xKT2moi/，具备催化氧化苯甲

醇的活性，为深入研究打下基础。

综合分析发现含氧官能团可能具有催化氧化苯甲醇的活性，因此为了增加碳材料含

氧官能团的含量，采用Hummers法制备了含有大量含氧官能团的石墨氧化物(graphene

oxide,GO)。在相同的反应条件下，发现GO具有比N-Gr更好的催化氧化苯甲醇的活性,

其苯甲醇的转化率为100%,苯甲醛的转化数为0.4”10-2moi葭。进一步的研究发现GO

的催化活性与碳氧含量比及其表面的含氧官能团密切相关，在碳氧含量比大于3.01时,

其催化活性显著降低，且GO的催化活性可能是由其表面的羟基和援基官能团协同作用

的结果。

总之，本文通过构建以g・C3W、N・Gr和GO等碳材料和碳氮材料为主的少用甚至

不用金属的新型催化剂，借助复合掺杂等手段，提高了污染物的催化降解效率，降低了

污染物催化降解成本。

关键词：氮化碳；氮掺杂的石墨烯；石墨氧化物；光催化；热催化

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基于g・C3M或石墨烯的催化材料的制备及性能研究

Preparationandperformancesofg-C3N4orgraphenebasedcatalysts

Abstract

Carbonandcarbonitridematerialsareconsideredasnoveltypesofnon-metallic

materialswhichcanbewidelyusedinthefieldofpollutioncontrol.Owingtotheir

remarkablelargesurfaceareaandstrongadsorptioncapacity,carbonandcarbonitride

materialsarewidelyusedassubstratesformetalcatalyticmaterials,servedfbrincreasingthe

adsorptionoftargetreactantsandpromotingcatalyticreaction.Metalmaterialsarerelatively

expensive,andeasilydissolvedinthereactionprocess