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层状材料热传导性质的理论和实验研究

长久以来,材料中的热传导问题一直在基础科学与应用研究领域占据重要的地位。通过研究宏观的热传导特性,人们可以认识到微观世界里的声子、电子、极化子、激子和磁振子等粒子和准粒子的输运行为及其相互作用。近年来,随着纳米技术和精密测量技术的发展,人们已经逐渐将热传导的研究领域拓展到纳米尺度上,发现了许多有别于传统体块材料的新颖热输运性质。其中,二维层状材料以其极低的热导率、较强的各向异性和反常的热导率尺寸依赖关系,正逐渐成为纳米热传导研究领域的热门材料。

凭借这些性质,层状材料将有望在热电、隔热储能和热逻辑器件等多个应用领域有所突破。此外,层状材料及其二维结构已经在电子输运、光电响应等方面展现出优异的性能,很有希望成为下一代半导体材料。但是,目前对于这类单晶材料的本征热传导性质的研究则相对较少,同时在相关的热声子散射和输运机制等方面也缺乏较为成熟的理论体系。在本论文中,作者将主要借助时域热反射谱的实验测量方法,研究碲化钼/碲化钨材料体系以及铋钙钴氧、铋铜硒氧等氧化物层状材料的热传导性质。

我们还将利用较为成熟的晶格动力学和热输运理论模型,阐述层状材料的晶体结构、弹性常数、化学成分和微观缺陷对热导率以及热声子散射机制的影响。不仅如此,我们还建立了一套计算薄板状纳米结构的热导率的理论模型,将声子晶体的能带调制思想引入到对热声子输运性质的调控上,从理论上初步实现了对热导率性质的人工调控。具体内容如下:(一)基于超快光学的泵浦-探测原理,我们自行搭建了一套时域热反射谱(TimeDomainThermoreflectance,简称TDTR)实验平台,用于测量体块或薄膜材料的热传导性质。在此基础上,我们对多种标准样品的热导率进行了实验标定,以确保TDTR系统的稳定性和可靠性。

此外,我们还发展出了皮秒激光超声和时间分辨的布里渊散射测试手段,实现了对材料的弹性常数和热传导性质的同时测量,方便了以此为基础的热传导机制的理论分析。(二)在材料制备和性能表征方面,我们采用化学气相传输法和助熔剂法,成功地制备出了碲化钼单晶及其合金材料、铋钙钴氧多晶材料和铋铜硒氧单晶材料。并且,我们利用多种材料表征手段获取了这些材料在成分、结构、电输运等方面的性质,以确保制备出的样品符合设计预期。(三)利用TDTR的测试

方法,我们测量了碲化钼及其合金材料体系的热导率和温度特性,比较了不同样品的成分、相结构、缺陷对热传导性质的影响。

此外,我们还首次在亚稳态的层状材料体系中观测到热导率、电导率和拉曼振动模式的热滞现象,并通过结构表征证实这一新颖的物理效应是由特定温度下的结构相变引起的。结合玻尔兹曼输运方程,我们分析了材料中的热声子散射机制,发现混合相的材料中存在较强的界面声子散射,这是导致其热导率降低的最主要原因。(四)利用TDTR的测试方法,我们测量了铋钙钴氧和铋铜硒氧层状氧化物材料的热导率性质,发现它们具有目前同类氧化物体系中的最低热导率数值,几乎等同于无序系统的热导率极限。通过对热导率温度特性的理论分析,我们发现声子的平均自由程低于晶格常数的量级,表明材料中的失配结构和极弱的层间结合力将会导致较强的声子散射作用。

(五)为了研究层状材料的面内热传导性质,我们开发出了一套计算纳米薄板结构热导率的理论模型。在该理论体系中,我们对传统的晶格动力学理论进行了长波近似,发现波长较长的声子的色散关系可由对应的弹性波方程求得,从而方便了层状纳米材料的热导率计算。在此基础上,我们在薄板结构上设计了纳米量级的声子晶体,并结合玻尔兹曼输运理论,研究了这种结构在不同温度下的热导率特性,分析出周期性结构对热声子的色散关系和输运性质的影响。上述研究成果,不仅为层状材料在热电、热管理和热逻辑等领域实现更为广泛的应用打下了研究基础,还为同类型功能材料在热传导方面的研究建立了较为全面的理论体系,为有效地调控材料的热声子输运行为和热传导性质提供可行的研究思路。

这将有利于层状材料在量子输运、能源利用、逻辑计算和信息存储等多方面的实际应用,对下一代新型半导体功能材料的发展也同样具有重要的研究价值。