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基于镍/钴氧化物复合材料电极的制备及其超级电容器性能研究
摘要
探究并设计构建具有高性能、低污染、低成本的储能新材料以及寻找新的低成本
可再生绿色能源,是应对温室效应和过度开采、使用化石能源等问题至关重要的措施。
超级电容器,因具备较高的功率密度,不俗的循环使用寿命,毒性低、环保高效等特
点,在各式各样的储能系统中脱颖而出,受到了科研工作者和制造业广泛的关注。镍
基、钴基氧化物不仅储量丰富且成本低廉,同时还具有极高的电化学活性,是很好的
超级电容器电极、催化剂选材。然而,基于一元的纯镍、钴化合物,一方面,单一的
形貌、相结构组成等无法满足设计要求;另一方面,由于其本征导电性的缺陷,严重
限制了材料的载流子浓度以及活性位点和缺陷数量,无法充分发挥出镍、钴材料的高
理论化学活性。而以镍/钴为活性基质,构建复合材料、利用不同材料的本征优势达成
互补,以改善甚至完全克服上述缺点。多组元材料往往还能藉由组分间发生的协同作
用进一步促进电化学器件在电化学反应中的性能表现。本论文主要从构建以镍/钴为
活性物质的复合材料的角度出发,改善单一材料的导电性,增强组元间协同作用来提
升电化学器件性能,主要工作集中在以下几个方面:
1.以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为软模板,构建了有序介孔结构,提高材
料的比表面积以及活性物质负载面积,为后续能构建更大面积的两相异质结奠定基础,
同时也有利于活性物质与电解液更充分的接触。后续通过硅烷试剂对基体材料进行表
面改性增强水热反应中对金属阳离子的吸附能力。再以磺基水杨酸钠为诱导剂最终合
成了多级孔道结构的镍-锌二元有序孔道纳米复合材料,并对所制得的材料进行了物
相、形貌和电化学性能表征。其中,由于主体材料的孔道结构,增加了大量基于主-客
体材料两相界面的p-n异质结,同时由于p-n节及其临近区域的电子协同作用,又极
大的提高了NiO/ZnO的电化学性能:质量比电容达到2323Fg-1,同时表现出良好的
倍率性能和循环稳定性,并提出了基于p-n异质结的电子协同机理。该工作对复合材
料的结构设计以及多孔材料和p-n异质结用于新型能源存储材料提供了新的思路。
2.为调节钴金属在石墨烯(GO)材料上的分布,采用氯乙酸对石墨烯表面进行
羧基化处理。在水热环境下以硼氢化钠(NaBH)作为还原剂,在石墨烯表面生长金
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属钴团簇。由于电化学反应通常主要作用在电极材料的表面,同时随着活性物质负载
量的增多,负载厚度也会增加,使得电极的导电性急剧减小,在这个基础上,通过控
制煅烧温度,仅氧化金属表层,最终构建了双向包覆结构的rGO@Co@CoO复合材
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料。以中间层Co金属作为连接还原石墨烯(rGO)与CoO的桥梁过渡层,改善材料
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的导电性,并且金属特有的自由电子云模型的结构能与表面的CoO形成电子协同效
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应,提高活性材料的利用率进而获得更好的电化学性能,质量比电容达到2124Fg-1。
同时作为核心层的rGO材料还能进一步地增强Co@CoO在长时间连续电化学反应
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进程中的稳定性。
关键词:
法拉第电化学电容,多孔材料,石墨烯,p-n异质结
PreparationofElectrodeandResearchofSupercapacitorproperties
BasedonNickel/CobaltOxidesComposite
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