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氯碘甲烷在A带的光解机理报告人:李磊导师:郑旭明教授相关知识卤代烷烃在紫外区的吸收带通常称为A带.一般认为卤代烷烃在这个吸收带的解离是一个快速解离过程[1]。A带由三个电子激发态叠加而成[2],记为3Q1(E)、3Q0(A1)、1Q1(E),能量依次增大。研究方法离子速度成像方法——三维速度分布图像(Fig.1)共振增强多光子电离(REMPI)技术——探测光解产物——可求得相对量子产率?*(R)/?(R)研究思路光解产物I和I*的原始速度图像(a)Iat277.86nm,(b)I*at277.40nm,(c)Iat266.49nm,(d)I*at266.62nm光解过程中能量分配Eavl为可资用能ET为平动能Eint为自由基的内能D0为解离能[3]Zhang,C.H.;Zhang,Y.;Zhang,S.;Zhang,B.ActaPhys.-chim.Sin.,2009,25(8):1708-1712各向异性参数β对于每个解离通道中的平行跃迁、垂直跃迁贡献数值可以计算出:χ∥+χ⊥=1β∥χ∥+β⊥χ⊥=β注:χ∥χ⊥平行跃迁、垂直跃迁的比例3Q0I*,平行跃迁,βlim∥=23Q1、1Q1I,垂直跃迁,βlim⊥=-1各向异性参数的数值和平行跃迁、垂直跃迁的比例χ∥χ⊥相对量子产率?*(R)/?(R)依据1假设:多光子解离和电离IthasbeenprovedinphotodissociationdynamicsofCF2BrClnear267nm[6]证明:在飞行时间质谱图(TOFmassspectrum)中既没有CH2ICl+也没有CH2I+信号出现.结论:不可能依据2在235nm附近,Cl和Cl*各向同性的离子影像说明Cl来自于CH2ICl的二次解离过程。总结I和I*在排斥势能面上直接解离产生。分子受激发后主要产生3Q0态,并且3Q0和1Q1态之间存在非绝热转移。波长越短这种非绝热转移越强。氯原子来自于CH2ICl的二次解离过程。参考文献[1]Chen,M.;Zhang,C.H.;Cao,Z.Z.;Zhang,B.ActaPhys.-Chim.Sin.,2008,24(5):1708-1712[2]Mulliken,R.S.Phys.Rev.,1935,47:413[3]Zhang,C.H.;Zhang,Y.;Zhang,S.;Zhang,B.ActaPhys.-Chim.Sin.,2009,25(8):1708-1712[4]Busch,G.E.;Wilson,K.R.J.Chem.Phys.,1972,56:3626[5]D.Senapati,P.K.Das/ChemicalPhysicsLetters393(2004)535–538[6]Huang,J.;Xu,D.;Francisco,J.S.;Jackson,W.L.J.Chem.Phys.,2006,119:3661**[1]Chen,M.;Zhang,C.H.;Cao,Z.Z.;Zhang,B.ActaPhys.-Chim.Sin.,2008,24(5):1708-1712[2]Mulliken,R.S.Phys.Rev.,1935,47:413三维速度分布图像(Fig.1)平动能分布(ET)(Fig.2)进行变换拟合进行角度积分速率分布P(v)角度分布θI(θ)=[1+βP2(cosθ)]/4π各向异性参数β进行变换三维速度分布图像(Fig.1)[3]Zhang,C.H.;Zhang,Y.;Zhang,S.;Zhang,B.ActaPhys.-Chim.Sin.,2009,25(8):1708-1712Fig.2TranslationalenergydistributionsforI(2P3/2)andI*(2P1/2)fragmentsfromthephotodissociationofCH2ICl[3]平动能分布(ET)(
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